Indicator of Fluorite Sr and Nd Isotope to Mantle-Derived Ore-Forming Fluids in Maoniuping REE Deposit, Sichuan Province, China
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摘要: 萤石是四川牦牛坪稀土矿床主要的脉石矿物之一, 其形成贯穿了整个稀土成矿过程, 因此同位素的研究对探讨萤石和稀土成矿流体的来源具有重要的价值.矿区6件萤石样品的Sr、Nd同位素组成没有明显差异.结合围岩(碳酸岩-正长岩, 花岗岩)同位素组成特征研究表明, 不同颜色、来自不同矿石类型、具有不同REE类型的萤石为同源产物, 稀土成矿流体来源于富集地幔, 与区内碳酸岩-正长岩岩浆活动密切相关.Abstract: Fluorite is main vein mineral in Maoniuping REE deposit, whose formation ran through the whole mineralization process. So the isotopic study plays an important role in probing the source of fluorite and REE ore-forming fluid. The Sr, Nd isotopic composition of 6 fluorite samples from Maoniuping orefield are similar. According to Sr, Nd isotopic data of the wall rocks (carbonatite-syenite, granite), it is shown: that different REE distribution fluorites from different colors and ore type are the products of the same source; REE ore-forming fluids come from the enriched mantle and are closely related with magma action of carbonatite-syenite.
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Key words:
- fluorites /
- Sr, Nd isotope /
- carbonatite-syenite /
- Maoniuping REE deposit
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萤石是许多金属和非金属矿床的主要脉石矿物之一.特别是由于火成岩可能富集具有经济价值的Be、Mo、Sn、U, 研究与之共生的萤石矿物成为近年来的热点[1~3].另一方面, 世界上报道的300多个与火成碳酸岩有关的萤石中, 达到经济价值的仅几个(印度Amba Dongar, 纳米比亚Okorusu, 巴西Mato Preto, 安哥拉Tchiviva, Bol'shaya Tagna, 图瓦卢Karasugsiy和Choakhol'skiy[4]).四川牦牛坪稀土矿床是中国仅次于白云鄂博矿床的大型稀土矿床.萤石不仅是该矿床中主要的脉石矿物, 具有可开采的工业价值, 同时萤石与正长岩-碳酸岩的共生关系显示了它们成矿流体来源的密切联系.
过去中外学者对不同矿床中的萤石做了许多Sr、Nd同位素的工作, 研究显示萤石Sr同位素是示踪成矿流体来源的有力工具[3, 5], Nd同位素初始值能较好地反映成矿流体的初始成分并提供可靠的成矿年龄[2, 6, 7].遗憾的是, 大多数矿床中萤石的成矿年龄晚于围岩, 成矿流体主要来源于大气降水或晚期岩浆热液活动, 容易受到地壳物质的混染[8], Sr同位素初始值偏高, 很难反映源区的地球化学性质, 特别是地幔源区的性质.牛贺才等[9, 10]在矿区萤石中发现了熔融包裹体, 均一温度较高, 为岩浆成因.许成等[11]分析了矿区50余件萤石样品的REE, 发现萤石表现出连续变化的REE配分模式, 分为LREE富集型、LREE平坦型和LREE亏损型.3种类型的萤石是同源不同阶段的产物, 其形成贯穿了整个REE成矿过程.在REE研究的基础上, 本文分析了矿床中3种REE配分模式萤石的Sr、Nd同位素组成, 探讨了萤石和稀土成矿流体的来源及演化.
1. 地质概况及萤石的基本地质特征
牦牛坪稀土矿床位于攀西裂谷北部.南河断裂带和锦屏山断裂将这一地区划分为东部裂谷区、西部地槽褶皱区和中部过渡区3个各具特色的大地构造单元.牦牛坪矿区位于中部过渡带, 处于攀西裂谷与龙门山-锦屏山幔坡陡倾带转折部位, 为陆壳脆弱活动带, 岩浆活动频繁.区内岩浆岩分布广泛, 有燕山期侵入的花岗岩(冕西花岗岩), 还有喜山期的碱性岩体(正长岩和碳酸岩), 以及少量时代不明的玄武岩和流纹岩, 其中喜山期的正长岩和碳酸岩与稀土矿化时空密切相关.矿床的矿石类型主要为重晶石伟晶岩型和方解石伟晶岩型, 少量为细网脉型, 矿石矿物主要为氟碳铈矿, 脉石矿物以萤石、重晶石、方解石、石英、云母和霓辉石为主[14, 15].
萤石是牦牛坪稀土矿中最重要的脉石矿物之一, 每种矿石类型中均有分布, 颜色多种多样, 颗粒大小悬殊.重晶石伟晶岩型矿石中的萤石主要呈断续条带产出, 少数呈微脉网状分布于其他矿物颗粒之间, 颜色主要为深紫色、紫色、浅紫色、浅绿色和无色, 粒度多在1~10 mm; 方解石伟晶岩型矿石中的萤石主要沿方解石和重晶石颗粒间不均匀充填分布, 形态极不规则, 有时集中呈团块状分布.颜色主要为紫色、浅紫色、浅绿色和无色, 粒度变化较大, 多在1~20 mm; 细网脉型矿石中萤石相对较少, 主要呈细脉状与重晶石和霓石-霓辉石脉体相伴分布, 颜色主要为紫色、浅紫色和无色, 粒度多在0.5~5.0 mm.此外, 在远离矿体的地区还有呈伟晶状产出的萤石, 颜色主要为绿色、浅绿色和无色, 粒度一般 > 5 mm.
2. 样品及分析方法
本次工作分析了牦牛坪矿区3种REE配分模式的萤石Sr、Nd同位素组成.样品由中国科学院地质与地球物理研究所分析, 利用MAT262热电离质谱.Sr、Nd同位素分析流程相似, 首先将样品加入HF+HClO4混合酸溶解, 然后分别用AGW50×12(100~200目)阳离子交换柱将Rb、Sr分离, 用萃淋树脂离子交换柱将Sm、Nd分离.化学分析在净化实验室的超净工作台内完成, 实验全流程空白w(Rb)=50×10-11、w(Sr)=50×10-11、w(Sm)=7×10-11、w(Nd)=8×10-11.分析标样NBS987的w(87Sr)/w(86Sr)=0.710 234±7×10-6, LA的w(143Nd)/w(144Nd)=0.511 838±8×10-6.
3. 结果分析
表 1列出牦牛坪稀土矿床萤石的Sr、Nd同位素组成, 萤石的w(87Rb)/w(86Sr)和w(147Sm)/w(144Nd)比值较低, 由成矿年龄t=30 Ma计算的[w(87Sr)/w(86Sr)] 0和[w(143Nd)/w(144Nd)]0与测定的w(87Sr)/w(86Sr)和w(143Nd)/w(144Nd)(现代值)不存在明显的差别(表 1).
表 1 牦牛坪稀土矿床萤石Sr、Nd同位素组成Table Supplementary Table Sr-Nd isotope of fluorite in Maoniuping REE deposit
从表 1中可见, 5件不同颜色、产于不同矿石类型、不同REE特征萤石的Sr、Nd同位素组成基本一致, 其w(87Sr)/w(86Sr)和w(143Nd)/w(144Nd)变化范围分别为0.706 031~0.706 237和0.512 409~0.512 437, εSr和εNd也不具明显差别, 分别为22.22~25.15和-4.48~-3.65;1件远离矿体萤石的w(87Sr)/w(86Sr)、w(143Nd)/w(144Nd)、εSr和εNd均在矿体萤石相应值变化范围之内, 这些特征表明矿区萤石具有同源性.与该区萤石REE地球化学研究结果[11]一致.
根据围岩的划分[8], 笔者总结了花岗岩型、火山岩型和碳酸岩或碳酸盐岩型3种萤石类型Sr同位素的初始比值, 显示不同类型的萤石Sr初始值不同, 火山岩型高于花岗岩型, 高于碳酸岩或碳酸盐岩型(图 1), 表明萤石Sr同位素与围岩关系密切, 这一点已得到学者的认可[25].矿区萤石Sr初始值相对较低, 具有幔源特征.
4. 讨论
4.1 萤石成矿流体来源
萤石Sr-Nd同位素组成是示踪成矿流体来源的重要手段之一.由于Sr与Ca相似的地球化学特征, 两者易于发生类质同象置换, 而Rb则相反, 不易与Ca发生类质同象, 因而萤石是一种相对富Sr而贫Rb的矿物, 笔者测定了四川冕宁稀土矿床中20件萤石样品的微量元素含量, 其中w(Sr)在2 042×10-6~6 173×10-6, 平均3 210×10-6, 而w(Rb)大都低于检测限, 最高仅为1.79×10-6; Deer等[26]的研究结果表明, 萤石中Ca的位置只接受少量的Sr而不接受Rb.正因为萤石是一种相对富Sr而贫Rb的矿物, 在成矿过程中这种矿物的Sr同位素组成不受87Rb衰变的影响, 较好地保存了成矿流体本身的Sr同位素组成信息, 因而萤石Sr同位素组成能较好地示踪成矿流体的来源.同时萤石中的稀土主要来源于成矿流体中的F-REE络合物, 所以其Nd同位素组成也是判别成矿流体(尤其是F)来源的有力工具之一[2].
对比矿区主要围岩分析[29]可见, 牦牛坪稀土矿床萤石的Sr、Nd同位素组成与矿区出露的碳酸岩和正长岩两者基本一致, 明显不同于花岗岩; 且萤石Sr初始值相对较低, 低于花岗岩型萤石(图 1), 说明矿区萤石成矿流体主要来源于正长岩-碳酸岩.
4.2 REE成矿流体来源
图 2b中, 矿区萤石位于EM1-EM2轨迹上, 靠近EM1地幔端元, 具有明显的幔源特征.包裹体研究也显示其形成温度较高, 并发现了熔融包裹体[9].对比同种类型的印度Amba Dongar碱性岩(碳酸岩-硅酸岩)矿区萤石发现, 两者Nd同位素比值相似(图 2a).Amba Dongar矿区萤石Sr-Nd同位素研究表明[2], 萤石Nd初始值与矿区碱性岩相似, 说明F的来源与碱性岩的岩浆活动有关.研究显示[30]: F是REE的主要载体, F-REE络合常数大于其他络合剂.Wendlandt等[31]的实验也证实: 富CO2的碱性硅酸岩熔体通过分离结晶或液态不混溶作用分异出硅酸岩熔体和碳酸岩熔体的过程中, 也分异出富REE(尤其是LREE)的流体.因此可以认为牦牛坪稀土矿床的稀土成矿流体来源具有幔源特征, 与碳酸岩-正长岩岩浆活动有关.以下证据也支持这种观点.
图 2 不同地区萤石[w(87Sr)/w(86Sr)] 0-[w(143Nd)/w(144Nd)]0图a中, MNP为牦牛坪稀土矿区萤石; ★为矿区花岗岩; AD为产于印度Amba Dongar碱性岩(硅酸岩-碳酸岩)地区萤石[2]; Ar、Ir、Sp引自文献[16~18], 其成矿流体主要来源于花岗岩.图b中方框为矿区萤石, 椭圆为碱性岩(正长岩-碳酸岩); DMM、HIMU、EM1和EM2引自文献[27], [w(87Sr)/w(86Sr)]Bulk Earth=0.704 5、[3(143Nd)/w(144Nd)]CHUR=0.512 363 8引自文献[28]Fig. 2. [w(87Sr)/w(86Sr)]0-[w(143Nd)/w(144Nd)]0 of different regional fluorites(1) 牦牛坪稀土矿床与碳酸岩-正长岩时空密切共生.空间上: 矿床与碳酸岩-正长岩分布规律一致, 碳酸岩-正长岩是矿区最主要的赋矿岩石; 时间上: 两者均形成于喜山期, 蒲广平[32]报道了矿区正长岩的K-Ar稀释法年龄为28~48 Ma, 碳酸岩为(31.7±0.7) Ma, 施泽民[33]利用矿脉中钍石、钠铁闪石和黑云母测得同位素年龄分别为23 Ma和(27~40±0.7) Ma.而花岗岩为燕山期产物[34], 两者时间相差较大.
(2) 本文测得矿区石英δ(D)=-77×10-3~-52×10-3, δ(18O)=7.8×10-3~9.4×10-3组成显示: 牦牛坪矿区成矿流体具有幔源特征, 萤石w(87Sr)/w(86Sr)比值(变化范围0.706 031~0.706 237)大体在地幔[w(87Sr)/w(86Sr)] 0比值范围(0.704±0.002)之内也可证实这一点.
(3) 燕山期冕西花岗岩为牦牛坪稀土矿床及碱性岩体(碳酸岩-正长岩)主要围岩之一.本文测得2件花岗岩样品, w(87Sr)/w(86Sr)为0.743 765和0.744 440, w(143Nd)/w(144Nd)为0.512 419和0.512 485, 取原始地幔w(87Sr)/w(86Sr)=0.704 5, w(143Nd)/w(144Nd)=0.512 64[35], 按Zhu等[36]提出的二元混合模式计算公式: x=(Rm-R1)/(R2-R1), X=Cm×x/K.(Rm为样品测定的同位素比值; R1为原始地幔的同位素比值; R2为混合端元同位素比值; X为混合体积比; Cm为样品Sr、Nd的测定浓度; K为综合常数, 计算Sr和Nd分别为15 000和900[36]).以矿区花岗岩w(87Sr)/w(86Sr)=0.744 102, w(143Nd)/w(144Nd)=0.512 457(均值)为混合端元, 计算萤石中锶、钕分别有98.2%~99.4%和83.7%~88.8%为幔源锶、钕, 只有0.6%~1.8%, 11.2%~16.3%为壳源锶、钕.如果将地壳作为混合端元, 取其w(87Sr)/w(86Sr)=0.717, w(143Nd)/w(144Nd)=0.512 0[35], 计算结果显示: 94.3%~98.0%, 95.3%~96.8%为幔源锶、钕; 壳源锶、钕仅占2.0%~5.7%, 3.2%~4.7%.2种计算结果均表明该区成矿流体具有明显的幔源特征.
(4) 另据攀西裂谷地球物理研究成果[37], 攀西地区上地幔顶部遗存裂谷期“异常地幔体”, 根据大地热流值和爆炸地震测深给出的模型, “异常地幔体”是壳幔混熔体部分熔融引起的.张云湘等[37]指出“如遇到合适的板块活动条件, 推测将会又一次出现构造岩浆活化”, 而印度-欧亚块板碰撞缝合引起强大的喜山运动提供了这一契机, 使其可能局部活化, 成为本区稀土成矿的发源地.
致谢: 野外地质工作中得到四川省地矿厅109地质队蒲广平高级工程师的大力帮助, 中科院地质与地球物理研究所黄萱研究员完成了Sr、Nd同位素组成测定, 中科院地化所裘愉卓研究员、彭建堂副研究员韩润生博士后、张辉博士对该文提出了宝贵意见, 中国地科院矿床所王登红研究员、袁忠信研究员提供了宝贵资料, 在此表示感谢. -
图 2 不同地区萤石[w(87Sr)/w(86Sr)] 0-[w(143Nd)/w(144Nd)]0
图a中, MNP为牦牛坪稀土矿区萤石; ★为矿区花岗岩; AD为产于印度Amba Dongar碱性岩(硅酸岩-碳酸岩)地区萤石[2]; Ar、Ir、Sp引自文献[16~18], 其成矿流体主要来源于花岗岩.图b中方框为矿区萤石, 椭圆为碱性岩(正长岩-碳酸岩); DMM、HIMU、EM1和EM2引自文献[27], [w(87Sr)/w(86Sr)]Bulk Earth=0.704 5、[3(143Nd)/w(144Nd)]CHUR=0.512 363 8引自文献[28]
Fig. 2. [w(87Sr)/w(86Sr)]0-[w(143Nd)/w(144Nd)]0 of different regional fluorites
表 1 牦牛坪稀土矿床萤石Sr、Nd同位素组成
Table 1. Sr-Nd isotope of fluorite in Maoniuping REE deposit
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