REE Geochemistry for Sand-Dust Fallouts in Harbin, Heilongjiang Province and Provenance Analysis
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摘要: 为了对哈尔滨沙尘天气的物质来源进行追踪, 对哈尔滨沙尘沉降物及其作为潜在源区的科尔沁沙地和松嫩沙地(＜11 μm和11~30 μm粒级组分)进行了稀土元素分布特征的研究.结果表明: 哈尔滨2002年沙尘物质的∑REE为189.67×10-6, 2007年为175.57×10-6, 2008年为174.68×10-6, 2011年为181.35×10-6.沙尘沉降物的REE集中分布在一个很窄的范围, 显示哈尔滨沙尘的来源相当稳定.沙尘沉降物的稀土元素分布模式十分相似, Eu较明显亏损(2002年、2007年以及2008年沙尘的δEu在0.71~0.75之间, 2011年沙尘的δEu值为0.92), Ce弱负异常(δCe值在0.89~0.92之间, 平均值为0.90).沙尘沉降物与潜在源区物质的REE含量、分布模式、特征参数以及δEu-ΣREEs、δEu-(LREE/HREE)和(LREE/HREE)-LaN关系图解均显示哈尔滨沙尘沉降物的REE组成与科尔沁沙地(特别是11~30 μm粒级组分)十分接近, 显示哈尔滨沙尘起源于科尔沁沙地而非松嫩沙地, 科尔沁沙地对哈尔滨沙尘的物质贡献主要体现在11~30 μm粒级组分.哈尔滨沙尘的科尔沁沙地起源的研究结果得到气象资料和气象记录的支持.Abstract: To determine provenance of sand-dust fallouts in Harbin area, Heilongjiang Province, the sand-dust fallouts in Harbin and two different grain size fractions (< 11 μm and 11-30 μm) of samples from the potential source areas, including Horqin sandy land and Songneng sandy land, are studied for rare earth element (REE) compositions. The results indicate that ΣREE for sand-dust fallouts in 2002 ranges from 179.07×10-6 to 200.92×10-6 with an average value of 189.67×10-6, ΣREE varied ranges from 166.70×10-6 to 184.44×10-6 with an average value of 175.57×10-6 for sand-dust fallouts in 2007, from 166.91×10-6 to 182.45×10-6 with an average value of 174.68×10-6 in 2008, ΣREE in 2011 is 181.35×10-6. The REE distribution for all sand-dust fallouts focuses on very narrow scopes, which displays provenance for sand-dust fallouts in Harbin is very stable. The dust falls show very similar REE distribution patterns and characteristic parameters with distinct negative Eu anomalies (δEu value for dust falls in 2002, 2007, 2008 varied from 0.71 to 0.75, δEu value in 2011 was 0.92) and slightly negative Ce anomalies (δCe value was in the range from 0.89 to 0.92 with an average of 0.90). The relatively large amount of evidence, such as REE values and distribution patterns and characteristic parameters and δEu vs. ΣREEs diagram and δEu vs. (LREE/HREE) diagram and (LREE/HREE) vs. LaN diagram, indicate that REE compositions for dust falls in Harbin are quite similar to those of Horqin sandy land (specially 11-30 μm grain size fractions), showing sand-dust in Harbin stems from Horqin sandy land but not Songneng sandy land, and showing material contribution of Horqin sandy land to dust falls in Harbin is mainly 11-30 μm grain-size fractions. It is confirmed that dust falls in Harbin are from Horqin sandy land by relevant meteorological records and meteorological data.
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Key words:
- sand-dust fallouts /
- provenance analysis /
- rare earth elements /
- Harbin /
- Songneng sandy land /
- Horqin sandy land /
- geochemistry
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稀土元素(REE，rare earth element)包括元素周期表上15个镧系元素(原子序数从57到71)，另外，元素Y因其同REE性质相似也常被视为稀土元素.研究认为，沉积物稀土元素特征主要受控于源区物质成分，这是因为：(1)REE主要以颗粒态搬运沉积，在水中溶解度含量极低；(2)REE在水体中滞留时间较短；(3)在母岩风化、搬运、沉积及成岩等过程中，REE组成变化较小，几乎等量地转移到沉积物中而不发生迁移或流失，其携带的物源区信息一般不会丢失.因而REE是物源追踪研究中一种重要的源区示踪剂(Taylor and McLennan, 1985；Nesbitt et al., 1990；Nesbitt and Young, 1996).
沙尘沉降物富含沙尘源区信息，是沙尘天气研究的一扇窗口.哈尔滨地区地表植被匮乏，地表松散裸露严重，沙尘物质丰富，大风天气盛行，沙尘释放过程强烈，每年春季都会遭遇到沙尘天气.尽管对哈尔滨沙尘天气沉降物的来源一直存在争议，但这些争议都没有提供自己相应的地球化学数据支持.笔者曾对哈尔滨沙尘沉降物的物质组成进行了初步研究(谢远云等, 2005, 2006；Xie et al., 2006).作为哈尔滨沙尘天气研究的一部分，本文在以往研究的基础上，重点分析了哈尔滨2002年3月20日、2007年5月8日、2008年5月28日和2011年5月12日沙尘沉降物的REE地球化学特征，并结合科尔沁沙地和松嫩沙地分粒级组分的REE数据，对哈尔滨沙尘沉降物的来源进行解析，为探讨沙尘沉降物的物质来源提供REE地球化学证据.
1. 材料与方法
2002年3月20日的样品来自覆盖在树叶上的沙尘，共获5个样品；2007年5月8日和2008年5月28日的沙尘沉降物样品来自汽车顶，各获2个样品；2011年5月12日沙尘样品1个，用圆柱形玻璃器皿收集.为了对沙尘沉降物的物源进行分析，在杜蒙县采集松嫩沙地样品12个，采集科尔沁沙地样品10个，获取的沙地样品覆盖区域广泛，具有较高的代表性.沙尘沉降物为全岩样品.由于沙尘沉降物的粒级绝大部分小于30 μm(Xie et al., 2006)，对沙地样品进行分粒级处理，提取＜11 μm和11~30 μm两个粒级组分进行REE分析，提取方法如下：将样品分别过11 μm(1 350目)和30 μm(500目)的标准分样筛，取得＜11 μm和11~30 μm粒级范围的分粒级样品.利用激光粒度分析仪测试随机的分粒级样品，分别重复测试3次，3次测试所得的样品粒度数据与筛网记录的粒级区间吻合良好，说明粒径提取效果较好.
样品的测试在核工业北京地质研究院分析测试研究中心用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)完成稀土元素的测定.为了监控测试精度和准确度，进行了国际标样、重复样与空白样品分析，结果表明元素的相对偏差均小于2%.此次分析元素包括La，Ce，Pr，Nd，Sm，Eu，Gd，Tb，Dy，Ho，Er，Tm，Yb，Lu，其中前6个元素统称为轻稀土元素(LREE)；后8个元素统称为重稀土元素(HREE).
2. 测试结果
2.1 REE组成
表 1列出了哈尔滨沙尘沉降物及其他沉积物的REE分量和稀土元素总量(∑REE).2002年沙尘沉降物的∑REE在179.07×10-6~200.92×10-6之间，变化范围不大，平均丰度为189.67×10-6，各样品的REE分量值也变化不大，5个沉降物样品REE各分量值的标准偏差均小于3×10-6，变异系数均小于5%，表明作为同一次沙尘天气的产物，全部沙尘样品的REE含量具有较强的稳定性；2007年沙尘样品的∑REE在166.7×10-6~184.44×10-6之间，平均175.57×10-6；2008年沙尘样品的∑REE在166.91×10-6~182.45×10-6之间，平均174.68×10-6；2011年沙尘样品的∑REE为181.35×10-6.沙尘沉降物无论是同一时期不同样品，还是不同时期样品，其REE分量和∑REE以及∑LREE、∑HREE均集中分布在一个很窄的范围，在所有10块沙尘样品中，REE各分量值的标准偏差均小于4×10-6，变异系数均小于7%，表明哈尔滨沙尘样品的REE组成具有较强的均一性和稳定性.沙尘沉降物中REE含量大体遵循以下顺序：Ce＞La＞Nd＞Pr＞Sm＞Gd＞Dy＞Er、Yb＞Eu、Ho＞Tb、Tm、Lu，与稀土元素在地壳中丰度的排序一致，说明沙尘沉降物中稀土元素含量分布主要受元素的地壳丰度控制.
表 1 哈尔滨沙尘沉降物与潜在源区物质稀土元素含量(10-6)Table Supplementary Table REE contents of sand-dust fallouts in Harbin and materials of latent dust provenance样品 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu ∑LREE ∑HREE ∑REE 2002沙尘 Hb-1 42.07 80.06 9.82 37.24 7.40 1.44 6.75 1.07 6.01 1.21 3.24 0.61 3.47 0.53 178.03 22.89 200.92 Hb-2 37.62 71.10 8.67 32.81 6.63 1.25 6.04 1.00 5.35 1.11 3.15 0.57 3.27 0.50 158.08 20.99 179.07 Hb-4 39.89 76.73 9.48 34.89 7.20 1.32 6.45 1.03 5.56 1.18 3.16 0.60 3.29 0.49 169.51 21.76 191.27 Hb-5 37.39 73.32 8.94 33.78 6.95 1.38 6.23 1.02 5.76 1.12 3.20 0.59 3.42 0.52 161.76 21.86 183.62 Hb-6 40.28 74.98 9.25 38.12 7.32 1.41 6.35 1.06 5.89 1.17 3.18 0.58 3.38 0.51 171.36 22.12 193.48 2007沙尘 Hb-7 40.76 73.88 8.65 32.8 6.62 1.22 6.02 0.97 5.34 1.04 2.95 0.54 3.17 0.48 163.93 20.51 184.44 Hb-8 35.71 66.05 7.96 30.46 6.32 1.25 5.53 0.93 4.81 0.99 2.79 0.51 2.94 0.45 147.75 18.95 166.70 2008沙尘 Hb-9 38.32 72.50 8.84 34.13 6.76 1.37 6.19 0.97 5.24 1.07 2.92 0.55 3.11 0.48 161.92 20.53 182.45 Hb-10 33.74 67.62 7.64 31.25 6.35 1.28 5.62 0.94 4.86 0.98 2.76 0.48 2.93 0.46 147.88 19.03 166.91 2011沙尘 Hb-11 37.50 73.40 8.89 31.50 6.53 1.65 6.02 1.10 5.98 1.25 3.08 0.55 3.36 0.54 159.47 21.88 181.35 松嫩沙地 ＜11 μm 51.18 106.53 12.17 45.06 8.15 1.84 7.50 1.23 6.45 1.25 3.55 0.58 3.84 0.63 224.92 25.02 249.95 11~30 μm 41.30 87.05 9.95 37.00 6.85 1.71 6.27 1.05 5.49 1.08 3.04 0.51 3.38 0.53 183.87 21.34 205.20 科尔沁沙地 ＜11 μm 52.11 101.13 12.34 45.91 8.74 1.69 7.61 1.26 6.83 1.36 3.72 0.61 3.96 0.65 221.92 25.98 247.89 11~30 μm 36.88 72.82 8.95 33.66 6.38 1.49 5.88 0.94 5.44 1.03 2.97 0.48 3.09 0.50 160.18 20.33 180.50 与科尔沁沙地和松嫩沙地潜在源区物质的REE数据比较可以发现，沙尘沉降物的∑REE以及∑LREE、∑HREE略低于松嫩沙地11~30 μm粒级组分(∑REE为161.54~390.96，均值205.20)，远低于沙地＜11 μm粒级组分，与科尔沁沙地11~30 μm粒级组分(∑REE为138.72~248.26，均值180.50)相当.与其他地区的沙尘沉降物相比，哈尔滨沙尘沉降物的∑REE与北京1998沙尘的177.93(叶玮等，2008)及西安1998沙尘的197.08(曹军骥等，2001)相近，而明显低于北京2006沙尘沉降物的231.65(张崧等，2008).与其他地区风尘物质的进一步对比可以发现，哈尔滨沙尘沉降物的∑REE、∑LREE和∑HREE值明显高于西北地区的中国黄土(∑REE为159.21)(吴明清等，1991)，略高于中国南方网纹红土(∑REE为174.80)(朱丽东等，2007)，而略低于镇江下蜀土(∑REE为207.74)(李徐生等，2006).现代风尘物质的∑REE值都要明显高于地质时期风尘物质黄土，而显著低于风尘潜在源区地表物质(＜11 μm粒级组分)，这与风尘物质从粉尘源区到沉降区的传输过程中由于人类活动引起的稀土元素含量普遍增高的认识(曹军骥等，2001)不相符.
2.2 REE分布模式
图 1给出了沙尘沉降物及其潜在源区物质球粒陨石标准化后的稀土元素分布模式，可以看出，哈尔滨沙尘沉降物的稀土元素分布模式十分相似，均属轻稀土富集、右倾斜型Eu负异常的分布模式(图 1a).由于轻、重稀土元素的分馏，La-Eu曲线较陡，Eu-Lu曲线较缓，呈LREE相对HREE富集，Eu较明显亏损(2011年的Eu负异常不明显)，Ce弱负异常.与上陆壳(UCC)的稀土分布模式相比，曲线形态相似，彼此平行，但REE各分量高于UCC，特别是HREE各分量显著高于UCC，表现为沙尘沉降物的REE分布模式曲线位于UCC曲线之上.同一时期不同沙尘样品稀土元素的分布模式十分相似，说明沙尘沉降物在哈尔滨城区空间分布均一，局地环境对其影响较小；而不同时期沙尘样品具有相似的稀土元素分布模式，且与UCC稀土分布模式基本一致，表明哈尔滨沙尘源区较为稳定，来自上地壳不同源区的粉尘物质在风力搬运过程中高度混合.
图 1 沙尘沉降物与潜在源区物质稀土元素分布模式数据来源：北京2002沙尘和北京2006沙尘(Yang et al., 2007)，西安1998沙尘(曹军骥等，2001)Fig. 1. Chondrite-normalized REE distribution patterns for dust falls and materials in latent dust provenance与科尔沁沙地和松嫩沙地潜在源区相比(图 1b)，沙尘沉降物与潜在源区物质的稀土元素分布模式曲线形态相似，沙尘沉降物REE各分量与潜在源区的11~30 μm粒级组分REE各分量相近，特别是更接近于科尔沁沙地11~30 μm粒级组分的REE各分量，而低于潜在源区＜11 μm粒级组分REE各分量.与其他地区的沙尘沉降物相比(图 1c)，哈尔滨沙尘沉降物与北京沙尘的稀土分布模式有一定的相似性，但北京沙尘∑LREE要高于哈尔滨沙尘，在分布模式上表现为北京沙尘的La-Eu曲线较陡，位于哈尔滨沙尘La-Eu曲线之上，而且北京沙尘Tm出现明显的负异常.与西安1998年沙尘的稀土分布模式有较大差别.
图 2为经UCC标准化后沙尘沉降物与其他风尘物质的REE分布模式.经UCC标准化后，沙尘沉降物和中国黄土均呈稍微左倾斜较平坦直线型分布(图 2a)，表明它们均与UCC的REE组成相似，相对于UCC，LREE和HREE皆相对富集，但HREE比LREE富集程度更为明显.与北京沙尘沉降物相比，北京沙尘为稍微右倾较平坦直线型分布，表明相对于UCC，LREE比HREE更为富集.沙尘沉降物的UCC标准化分布曲线与潜在源区形态基本相似，且与科尔沁沙地接近而远离松嫩沙地(图 2b).
图 2 风尘物质及潜在源区物质REE的UCC标准化分布模式1.哈尔滨2002沙尘；2.哈尔滨2007沙尘；3.哈尔滨2008沙尘；4.哈尔滨2011沙尘；5.中国黄土(吴明清等，1991)；6.北京2002沙尘(Yang et al., 2007)；7.北京2006沙尘(Yang et al., 2007)Fig. 2. UCC-normalized REE distribution patterns for dust falls and materials in latent dust provenance2.3 稀土元素特征参数
∑LREE/∑HREE(LR/HR)、δCe、δEu、(La/Yb)N、(La/Sm)N、(Gd/Yb)N、Sm/Nd、Eu/Sm、La/Ce、La/Nd、Ce/Nd等稀土元素特征参数反映了源区物质组成，同时也受风化作用和成土作用等的影响.表 2给出了沙尘沉降物与潜在源区物质的REE特征参数.∑LREE/∑HREE和(La/Yb)N反映了轻、重稀土的分馏程度，表 2数据显示哈尔滨沙尘的轻、重稀土分馏程度与11~30 μm粒级组分的科尔沁沙地相近，而明显低于松嫩沙地以及科尔沁沙地的＜11 μm粒级组分.沙尘中表征轻稀土元素间分馏程度的(La/Sm)N值与科尔沁沙地的11~30 μm粒级组分相近，而明显小于松嫩沙地.哈尔滨沙尘的δCe值在0.89~0.92之间，平均值为0.90，显示为Ce弱负异常，与科尔沁沙地相近，而小于松嫩沙地.2002年沙尘、2007年沙尘以及2008年沙尘的δEu特别稳定，在0.71~0.75之间，显示为Eu较明显亏损，而2011年沙尘的δEu值为0.92，显示Eu负异常不明显.哈尔滨沙尘δEu的均值为0.77.沙尘的(Gd/Yb)N、Sm/Nd、Eu/Sm、La/Ce、La/Nd、Ce/Nd等稀土元素特征参数与潜在源区物质相近.
表 2 哈尔滨沙尘沉降物与潜在源区物质稀土元素特征参数Table Supplementary Table REE characteristic parameters for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenance样品 LR/HR δCe δEu (La/Yb)N (La/Sm)N (Gd/Yb)N La/Ce La/Nd Ce/Nd Sm/Nd Eu/Sm 2002沙尘 7.65 0.89 0.71 6.64 3.89 1.00 0.52 1.12 2.13 0.20 0.19 2007沙尘 7.90 0.89 0.71 7.09 4.14 1.00 0.55 1.21 2.21 0.20 0.19 2008沙尘 7.83 0.92 0.75 6.76 3.85 1.04 0.51 1.10 2.14 0.20 0.20 2011沙尘 7.29 0.91 0.92 6.32 4.02 0.95 0.51 1.19 2.33 0.21 0.25 松嫩沙地 ＜11 μm 8.97 0.97 0.85 7.48 4.39 1.02 0.48 1.14 2.38 0.18 0.23 11~30 μm 8.57 0.97 0.96 6.90 4.22 0.98 0.47 1.12 2.37 0.19 0.26 科尔沁沙地 ＜11 μm 8.53 0.90 0.73 7.46 4.17 1.03 0.51 1.13 2.21 0.19 0.19 11~30 μm 7.82 0.90 0.88 6.73 4.06 1.01 0.51 1.10 2.16 0.19 0.24 3. 讨论
3.1 REE组成的影响因素
黄土研究表明，REE含量在区域分布上的差异与黄土在空间分布上的粒度分带性相一致，即自西北向东南，随着黄土粒度由粗到细，由砂黄土带过渡到黄土带再到粘黄土带，REE含量有逐渐增加的趋势(吴明清等，1991)，细颗粒有利于REE的富集.其他的研究(李徐生等，2006)也认为，REE含量的差异可能主要受控于粒度的分选，并对此解释为粘土矿物吸附态是风化壳中稀土元素的主要存在形式(马英军等，2004)，沉积物中粘土矿物对REE(尤其是LREE)具有一定的吸附作用，可以导致REE含量的明显增加(吴明清等，1991；马英军等，2004).从科尔沁沙地和松嫩沙地潜在源区物质不同粒级组分的REE分布来看(表 1，图 1b)，11~30 μm粒级组分中的REE含量要明显低于＜11 μm粒级组分，显示出沉积物中的REE含量随着粒度降低而增加的分布规律.以上结果印证了以下推论：后太古代的沙和砂岩中的∑REE含量要低于页岩(Taylor and McLennan, 1985)，由于页岩中粘土矿物是REE的主要携带者(Condie，1991).沉积物中的∑REE含量随粒度的变化从沙尘沉降物到黄土、再到沙依次降低(Yang et al., 2007).
对于沙尘沉降物自身而言，2002年沙尘沉降物的粒度较粗，中值粒径为29.50 μm(谢远云等，2005；Xie et al., 2006)，2007年、2008年和2011年沙尘沉降物的中值粒径分别为15.00 μm、13.50 μm和18.21 μm(未发表数据)，而2002年、2007年、2008年和2011年沙尘物质∑REE含量分别为189.67×10-6、175.57×10-6、174.68×10-6和185.05×10-6，沙尘沉降物∑REE含量表现出与其粒度呈正相关关系.不仅仅是哈尔滨降尘，北京沙尘∑REE含量与其粒度也表现出正相关关系：北京2006年降尘粗颗粒组分的∑REE(225×10-6)稍大于细颗粒组分中的含量(207×10-6)(张崧等，2008).进一步的对比发现，北京1998年降尘的中值粒径为7.6 μm(Sun et al., 2000)，1999年降尘为1月份非尘暴的降尘物质，其粒度应较1998年尘暴过程的降尘颖粒更小，2002年与2006年降尘的中值粒径分别为25.21 μm(王赞红和夏正楷，2004)和27.1 μm(刘东生等，2006)，而北京1998年、1999年、2002年和2006年降尘的∑REE含量为203.9×10-6(Sun et al., 2000)、191.64×10-6(李德成等，2001)、224.2×10-6(Yang et al., 2007)和231.7×10-6(张崧等，2008).由此似乎可以认为，沙尘沉降物∑REE含量与其粒度存在一定的正相关关系，而沙地表土物质等沉积物则相反.当然，这还需要更多的研究加以证实.
REE含量还受风化成壤作用的影响，风化成壤过程导致风化产物中REE富集，且REE总量与成土年龄呈显著正相关，是指示土壤发育程度的良好指标(黄成敏和龚子同，2000).图 3显示了沙尘沉降物及潜在源区物质REE总量与表征沉积物化学风化程度的化学蚀变指数(CIA)的关系，可以看出，∑REE与CIA之间并不存在显著的相关性，显示风化作用不是控制沉积物REE分布的主要因素.在风化作用过程中，虽然化学性质极为一致的稀土元素通常作为一个整体活动，但由于它们性质上的微小差异也会发生一定分馏，这种分馏通常受环境条件的控制.在岩石或沉积物风化过程中，由于重稀土元素较轻稀土元素活泼，重稀土更易在溶液中形成重碳酸盐和有机络合物，优先被溶解迁移，轻稀土则趋向于在风化产物中被粘土优先吸附而得以富集，轻、重稀土元素发生分馏，轻稀土相对富集，重稀土亏损(Nesbitt，1979).随风化程度的增强，∑LREE/∑HREE比值增大(王中刚等，1990；黄成敏和龚子同，2000；黄成敏和王成善，2002；马英军等，2004).但是与∑REE一样，沙尘沉降物和潜在源区物质的∑LREE/∑HREE比值与CIA之间也不存在显著的相关性.∑LREE/∑HREE比值还受粒度分选的影响(表 2)，表 2显示＜11 μm粒级组分的∑LREE/∑HREE比值要明显高于11~30 μm粒级组分，说明细颗粒组分遭受了更明显的轻、重稀土分馏作用.
图 3 沙尘沉降物及潜在源区物质∑REE与CIA的关系Fig. 3. ∑REE vs. CIA diagram for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenance普遍认为风化成土过程中Ce有向正异常方向演化的趋势(Braun et al., 1993)，被认为是成土过程中氧化环境变化所致(黄成敏和王成善，2002).在风化作用过程中，Ce3+容易被氧化为Ce4+形成难溶的氢氧化物(Braun et al., 1990)，并通过水解沉淀而与其他REE产生分离，从而造成Ce在风化产物中相对富集，形成正异常(Nesbitt，1979；Braun et al., 1990；王中刚等，1990).同时，在氧化环境中，由于粘土矿物的吸附，有利于Ce的富集(Marker and De Oliveira，1990).然而以下事实似乎又不支持以上观点：沙尘沉降物中表征化学风化程度的CIA平均值为62.28，明显大于松嫩沙地(CIA均值52.32)，而沙尘沉降物的δCe(平均值0.90)则小于松嫩沙地(δCe均值0.97)；经历了较强化学风化过程的下蜀土表现出轻微的Ce负异常(δCe为0.95)(李徐生等，2006)，而仅经历了较弱化学风化过程的黄土则表现为轻微的Ce正异常(δCe为1.08)(吴明清等，1991)；洛川黄土与古土壤在稀土元素组成上最显著的区别是古土壤表现出明显的Ce负异常(δCe为0.65)，而黄土则没有(δCe为0.90)(Gallet et al., 1996).
一般认为风化成土作用使Eu向负异常演化，这是Eu3+还原成Eu2+以后，与Sr2+一起淋溶损失的结果，Eu负异常的大小可能反映了土壤还原条件和淋溶程度的强弱(黄成敏和王成善，2002).然而，早先的研究认为，风化作用过程中既不会发生有选择性的REE淋失，也不会发生REE总体的显著淋失，Eu异常继承于母岩，分选和风化作用不能改变或引起Eu异常，成岩作用也不能(Nesbitt，1979；Taylor and McLennan, 1985；Condie，1991).从本次数据看，Eu异常(δEu)与表征化学风化程度的CIA不存在显著的相关关系，但δEu明显受粒度的影响，随粒度变细，Eu有向负异常演化的趋势(表 2).
3.2 沙尘沉降物的物源分析
中国黄土来自其上风向临近干旱区的沙漠起源说(Sun，2002；Li et al., 2007；Chen and Li, 2011)及黄土物源的近源性(Li et al., 2007；Chen and Li, 2011)，研究结果显示东北黄土与科尔沁沙地和浑善达克沙地物质特征接近(Chen and Li, 2011).现代风尘是地质历史时期风尘堆积的继续(刘东生，1985)，因此有理由推测科尔沁沙地和松嫩沙地是东北平原中东部沙尘天气的潜在物源区(裘善文，2008).但一直缺乏数据支持.在风化、搬运、沉积和成岩过程中REE组成变化较小，其携带的物源区信息一般不会丢失，物源往往成为控制沉积物REE组成的最主要因素，因而可用REE追踪沉积物物源(Nesbitt，1979；Taylor and McLennan, 1985；Nesbitt et al., 1990；Condie，1991；Nesbitt et al., 1996).REE含量(表 1)、分布模式(图 1，图 2)和特征参数(表 2)等显示哈尔滨沙尘沉降物的REE组成与科尔沁沙地的11~30 μm粒级组分接近，这在一定程度上反映了科尔沁沙地对沙尘沉降物的物质贡献.
在稀土元素各特征参数中，Eu异常主要是由于在环境温度较高(大于200 ℃)和低氧化还原电位(还原条件)的内生条件下，部分Eu3+可还原为Eu2+，出现了Eu异常(Cullers et al., 1987)，而在表生条件下Eu以Eu3+价存在，这时的性质与其他REEs3+类似，共同迁移，不会产生异常.因此在表生沉积环境下，沉积物在迁移和沉积过程中Eu异常的变化很小，沉积区沉积物的Eu异常主要继承了源区母岩的特征，不同母岩类型由于不同成岩过程δEu表现为不同的异常状况(Gallet et al., 1996).REE含量及LREE/HREE比值主要与源区物质组成和气候条件等密切相关(Yang et al., 2002).因此，可以综合运用δEu-ΣREEs关系图(蒋富清等，2008)或δEu-(LREE/HREE)关系图进行物源解析.图 4显示了沙尘沉降物与潜在源区物质的δEu-ΣREEs及δEu-(LREE/HREE)相关图解，可以看出，除了个别数据点外，科尔沁沙地和松嫩沙地绝大部分数据都分布在各自不同的区域，而沙尘沉降物落在科尔沁沙地样品的分布区域.进一步的观察发现，2002年、2007年和2008年沙尘沉降物的数据点都集中分布在科尔沁沙地区域而远离松嫩沙地，说明它们的物质来源比较一致，都来自科尔沁沙地.而对于2011年沙尘沉降物，在δEu-ΣREEs图解中，其数据点落在科尔沁沙地与松嫩沙地之间的交接区域，而在δEu-(LREE/HREE)图解中，数据点落在科尔沁沙地区域.LREE/HREE比值在反映源区物质组成和气候信息方面要优于REE含量(Gallet et al., 1996)，而且从δEu-ΣREEs和δEu-(LREE/HREE)图解中科尔沁沙地和松嫩沙地两块区域所含的重叠数据点来看(图 4)，δEu-ΣREEs图解中两块区域所含的重叠数据点略多于δEu-(LREE/HREE)图解，显示δEu-(LREE/HREE)图解在区分松嫩沙地与科尔沁沙地物质方面要优于δEu-ΣREEs图解.因此认为2011年沙尘沉降物的REEs特征更接近于科尔沁沙地，其物源是科尔沁沙地.
图 4 沙尘沉降物与潜在源区物质δEu-ΣREEs和δEu-(LREE/HREE)关系图解1.哈2002沙尘；2.哈2007沙尘；3.哈2008沙尘；4.哈2011沙尘；5.科尔沁沙地11~30 μm粒级组分；6.科尔沁沙地11~30 μm组分均值；7.科尔沁沙地＜11 μm组分；8.科尔沁沙地＜11 μm组分均值；9.松嫩沙地11~30 μm组分；10.松嫩沙地11~30 μm组分均值；11.松嫩沙地＜11 μm组分；12.松嫩沙地＜11 μm组分均值Fig. 4. δEu vs. ΣREEs and δEu vs. (LREE/HREE) diagram for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenance(La/Yb)N反映了REE球粒陨石标准化分布曲线的倾斜程度，采用La和Yb进行计算是由于它们分别代表了LREE和HREE，而LaN则代表了REE球粒陨石标准化分布曲线中LREE的起点.因此有研究用(La/Yb)N-LaN图解来进行物源解析(Gallet et al., 1996；Yang et al., 2007)，但具体到本研究发现效果不理想，其理由为：松嫩沙地的(La/Yb)N在6.35~9.13之间，平均为7.48，科尔沁沙地的(La/Yb)N在6.07~8.71之间，平均为7.46，两者的(La/Yb)N几乎相近且变化范围绝大部分重合.而对(La/Yb)N-LaN图解改进后的(LREE/HREE)-LaN图解则较好地解析了哈尔滨沙尘物源.图 5给出了沙尘沉降物与科尔沁沙地和松嫩沙地的(LREE/HREE)-LaN关系图解，可以看出科尔沁沙地和松嫩沙地的数据点分别集中在各自的区域，而沙尘沉降物的数据点落在科尔沁沙地区域，显示出沙尘沉降物与科尔沁沙地而非松嫩沙地在物质组成上的相似性.进一步观察发现，在科尔沁沙地数据区域，沙尘沉降物的数据点更接近于科尔沁沙地的11~30 μm粒级组分，显示科尔沁沙地对哈尔滨沙尘的物质贡献主要集中在11~30 μm粒级组分.
图 5 沙尘沉降物与潜在源区物质(LREE/HREE)-LaN关系图解(图例同图 4)Fig. 5. (LREE/HREE) vs. LaN diagram for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenanceREE数据显示的哈尔滨沙尘起源于科尔沁沙地的研究结果也得到气象资料和气象记录的支持.哈尔滨沙尘天气的发生高度集中在春季，而春季的主导风主要有偏南风(西南大风)、西北风和东风(张丽娟等，2005)，全年主导风向为西南方(张丽娟等，2002).因此可以推断引起哈尔滨沙尘天气的物源地有: 西南风的科尔沁沙地、西北风的呼伦贝尔沙地和松嫩沙地，东风的近距离沙源地为哈尔滨周边地区.东风方向无远距离沙源地，由东风引起的沙尘天气出现的次数最少(占3.2%)(张丽娟等，2005).如此，对哈尔滨沙尘天气有远距离贡献的沙源地仅限于西北方向的呼伦贝尔沙地和松嫩沙地以及西南方向的科尔沁沙地.风向为西北风的沙尘天气所占比例较低(占11.1%)(张丽娟等，2005)，且呼伦贝尔沙地由于大兴安岭的阻隔以及缺乏大风的通道难以进入黑龙江省，同时REE地球化学数据也不支持西北方向的松嫩沙地对哈尔滨沙尘的贡献.而科尔沁沙地位于哈尔滨西南方向，三山的开口处，随风进入方便，且面积广阔，可为哈尔滨沙尘天气的发生提供丰富的物质来源，因此西南风是引起哈尔滨沙尘天气主要风向的重要原因(沙尘天气发生时的风向为西南风的占85.7%)(张丽娟等，2005).2002年3月20日哈尔滨沙尘天气的高空气流源自内蒙东部地区(张丽娟等，2007)，2011年5月12日哈尔滨沙尘天气是由于内蒙古沙尘暴天气在西南气流的输送下，沙尘先后途经辽宁中西部和吉林中西部飘浮到达哈尔滨.这些气象资料和气象记录都显示了内蒙古东部沙地为哈尔滨沙尘天气的初始源地，而REE组成为哈尔滨沙尘的科尔沁沙地起源提供了地球化学数据支持.
4. 结论
(1) 哈尔滨2002年沙尘物质的∑REE为189.67×10-6，2007年为175.57×10-6，2008年为174.68×10-6，2011年为181.35×10-6.沙尘沉降物的REE分量和∑REE以及∑LREE、∑HREE均集中分布在一个很窄的范围，显示哈尔滨沙尘来源的稳定性.
(2) 沙尘沉降物的稀土元素分布模式十分相似，呈LREE相对HREE富集，Eu较明显亏损(2011年的Eu负异常不明显)，Ce弱负异常.2002年、2007年以及2008年沙尘的δEu特别稳定，在0.71~0.75之间，2011年沙尘的δEu值为0.92；δCe值在0.89~0.92之间，平均值为0.90.
(3) 科尔沁沙地和松嫩沙地物质的REE含量存在随粒度降低而增加的分布规律，而沙尘沉降物则相反；∑LREE/∑HREE比值和δEu等特征参数明显受粒度分选的影响，细颗粒组分的∑LREE/∑HREE比值要明显高于粗颗粒组分，δEu有随粒度变细而减小的趋势.
(4) REE含量、分布模式、特征参数以及δEu-ΣREEs、δEu-(LREE/HREE)和(LREE/HREE)-LaN关系图解均显示哈尔滨沙尘沉降物的REE组成与科尔沁沙地(特别是11~30 μm粒级组分)十分接近，显示哈尔滨沙尘起源于科尔沁沙地而非松嫩沙地.这一点得到气象资料和气象记录的支持.科尔沁沙地对哈尔滨沙尘的物质贡献主要体现在11~30 μm粒级组分.
致谢: 样品测试得到核工业北京地质研究院分析测试研究中心的刘牧老师的大力支持，张红和谢雨希参加了部分野外取样工作，在此一并表示感谢. -
图 1 沙尘沉降物与潜在源区物质稀土元素分布模式
数据来源：北京2002沙尘和北京2006沙尘(Yang et al., 2007)，西安1998沙尘(曹军骥等，2001)
Fig. 1. Chondrite-normalized REE distribution patterns for dust falls and materials in latent dust provenance
图 2 风尘物质及潜在源区物质REE的UCC标准化分布模式
1.哈尔滨2002沙尘；2.哈尔滨2007沙尘；3.哈尔滨2008沙尘；4.哈尔滨2011沙尘；5.中国黄土(吴明清等，1991)；6.北京2002沙尘(Yang et al., 2007)；7.北京2006沙尘(Yang et al., 2007)
Fig. 2. UCC-normalized REE distribution patterns for dust falls and materials in latent dust provenance
图 3 沙尘沉降物及潜在源区物质∑REE与CIA的关系
Fig. 3. ∑REE vs. CIA diagram for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenance
图 4 沙尘沉降物与潜在源区物质δEu-ΣREEs和δEu-(LREE/HREE)关系图解
1.哈2002沙尘；2.哈2007沙尘；3.哈2008沙尘；4.哈2011沙尘；5.科尔沁沙地11~30 μm粒级组分；6.科尔沁沙地11~30 μm组分均值；7.科尔沁沙地＜11 μm组分；8.科尔沁沙地＜11 μm组分均值；9.松嫩沙地11~30 μm组分；10.松嫩沙地11~30 μm组分均值；11.松嫩沙地＜11 μm组分；12.松嫩沙地＜11 μm组分均值
Fig. 4. δEu vs. ΣREEs and δEu vs. (LREE/HREE) diagram for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenance
图 5 沙尘沉降物与潜在源区物质(LREE/HREE)-LaN关系图解(图例同图 4)
Fig. 5. (LREE/HREE) vs. LaN diagram for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenance
表 1 哈尔滨沙尘沉降物与潜在源区物质稀土元素含量(10-6)
Table 1. REE contents of sand-dust fallouts in Harbin and materials of latent dust provenance
样品 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu ∑LREE ∑HREE ∑REE 2002沙尘 Hb-1 42.07 80.06 9.82 37.24 7.40 1.44 6.75 1.07 6.01 1.21 3.24 0.61 3.47 0.53 178.03 22.89 200.92 Hb-2 37.62 71.10 8.67 32.81 6.63 1.25 6.04 1.00 5.35 1.11 3.15 0.57 3.27 0.50 158.08 20.99 179.07 Hb-4 39.89 76.73 9.48 34.89 7.20 1.32 6.45 1.03 5.56 1.18 3.16 0.60 3.29 0.49 169.51 21.76 191.27 Hb-5 37.39 73.32 8.94 33.78 6.95 1.38 6.23 1.02 5.76 1.12 3.20 0.59 3.42 0.52 161.76 21.86 183.62 Hb-6 40.28 74.98 9.25 38.12 7.32 1.41 6.35 1.06 5.89 1.17 3.18 0.58 3.38 0.51 171.36 22.12 193.48 2007沙尘 Hb-7 40.76 73.88 8.65 32.8 6.62 1.22 6.02 0.97 5.34 1.04 2.95 0.54 3.17 0.48 163.93 20.51 184.44 Hb-8 35.71 66.05 7.96 30.46 6.32 1.25 5.53 0.93 4.81 0.99 2.79 0.51 2.94 0.45 147.75 18.95 166.70 2008沙尘 Hb-9 38.32 72.50 8.84 34.13 6.76 1.37 6.19 0.97 5.24 1.07 2.92 0.55 3.11 0.48 161.92 20.53 182.45 Hb-10 33.74 67.62 7.64 31.25 6.35 1.28 5.62 0.94 4.86 0.98 2.76 0.48 2.93 0.46 147.88 19.03 166.91 2011沙尘 Hb-11 37.50 73.40 8.89 31.50 6.53 1.65 6.02 1.10 5.98 1.25 3.08 0.55 3.36 0.54 159.47 21.88 181.35 松嫩沙地 ＜11 μm 51.18 106.53 12.17 45.06 8.15 1.84 7.50 1.23 6.45 1.25 3.55 0.58 3.84 0.63 224.92 25.02 249.95 11~30 μm 41.30 87.05 9.95 37.00 6.85 1.71 6.27 1.05 5.49 1.08 3.04 0.51 3.38 0.53 183.87 21.34 205.20 科尔沁沙地 ＜11 μm 52.11 101.13 12.34 45.91 8.74 1.69 7.61 1.26 6.83 1.36 3.72 0.61 3.96 0.65 221.92 25.98 247.89 11~30 μm 36.88 72.82 8.95 33.66 6.38 1.49 5.88 0.94 5.44 1.03 2.97 0.48 3.09 0.50 160.18 20.33 180.50 
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表 2 哈尔滨沙尘沉降物与潜在源区物质稀土元素特征参数
Table 2. REE characteristic parameters for dust falls in Harbin and materials in latent dust provenance
样品 LR/HR δCe δEu (La/Yb)N (La/Sm)N (Gd/Yb)N La/Ce La/Nd Ce/Nd Sm/Nd Eu/Sm 2002沙尘 7.65 0.89 0.71 6.64 3.89 1.00 0.52 1.12 2.13 0.20 0.19 2007沙尘 7.90 0.89 0.71 7.09 4.14 1.00 0.55 1.21 2.21 0.20 0.19 2008沙尘 7.83 0.92 0.75 6.76 3.85 1.04 0.51 1.10 2.14 0.20 0.20 2011沙尘 7.29 0.91 0.92 6.32 4.02 0.95 0.51 1.19 2.33 0.21 0.25 松嫩沙地 ＜11 μm 8.97 0.97 0.85 7.48 4.39 1.02 0.48 1.14 2.38 0.18 0.23 11~30 μm 8.57 0.97 0.96 6.90 4.22 0.98 0.47 1.12 2.37 0.19 0.26 科尔沁沙地 ＜11 μm 8.53 0.90 0.73 7.46 4.17 1.03 0.51 1.13 2.21 0.19 0.19 11~30 μm 7.82 0.90 0.88 6.73 4.06 1.01 0.51 1.10 2.16 0.19 0.24
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