Occurrence and Enrichment Mechanism of Uranium Ore Minerals from Sandstone-Type Uranium Deposit, Northern Ordos Basin
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摘要: 为了进一步深化铀矿物的富集机理.利用α径迹放射性照相、扫描电镜、电子探针等方法对鄂尔多斯盆地北部铀矿床中铀矿物的赋存状态进行了系统研究.发现该区铀矿物主要为铀石，少量沥青铀矿和含铀钛矿物.沉积-成岩期碎屑铀矿物赋存在碎屑颗粒内部，吸附在锐钛矿周围，为铀储层中预富集的铀.成矿期铀矿物大部分赋存在碎屑颗粒填隙部位，与黄铁矿、碳质碎屑相伴生，与石英颗粒及方解石胶结关系密切；部分吸附在包裹碎屑颗粒的蒙脱石薄膜上.另外发现了，沥青铀矿-赤铁矿-黄铁矿的矿物组合，以及硒铅矿（PbSe）和白硒铁矿（FeSe2）与铀矿物相伴生，并伴有REE含量明显升高.分析得出，沥青铀矿形成于成矿早期，氧化酸性流体与还原碱性流体的过渡界面，偏向于氧化酸性一侧；而铀石主要形成于成矿晚期的还原碱性环境.双重铀源供给、丰富的还原介质、多源流体的耦合，局部的热液流体叠加改造，共同造就了鄂尔多斯盆地北部大矿、富矿的形成.Abstract: To gain new insights into metallogenic processes and especially into uranium ore minerals enrichment mechanism, occurrence of uranium ore minerals in uranium deposits of northern Ordos basin, has been analyzed using various analytical techniques including α track radiograph, scanning electron microscope (SEM) and electron microprobe (EMP). It is found that the uranium ore minerals mainly consist of coffinite, a small amount of pitchblende and uranium-bearing titanium mineral in the study area. Primary uranium ore minerals / detrital uranium minerals occur within the lithic fragment, adsorbed on anatase during the sedimentary / diagenetic stage, becoming the pre-enrichment uranium for the uranium reservoir. During the metallogenic stage, uranium ore minerals occur dominantly in the intergranular pores, associated with pyrite and carbonaceous fragments, related to quartz grains and calcite cementation closely, and a small part of which are adsorbed on montmorillonite film coating clastic particles. Besides, pitchblende - hematite - pyrite mineral assemblages, clausthalite (PbSe) and ferroselite (FeSe2) co-existing with uranium ore minerals with high concentration of REEs, are recognized. Comprehensive analyses indicate that pitchblende is formed at the transitional interface between oxidizing acid fluid and reducing alkaline fluid, favoring the oxidizing acid side during the early metallogenic stage, and coffinite is mainly formed in the reducing alkaline conditions during the late metallogenic stage. The supply of dual uranium sources, abundant reductant, coupling of multi-source fluids, and partial superimposed transformation by hydrothermal fluid have resulted in the formation of large and rich uranium deposits in northern Ordos basin.
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Key words:
- modes of occurrence /
- uranium ore minerals /
- enrichment mechanism /
- uranium deposit /
- Ordos basin /
- deposit geology
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0. 引言
近年来，鄂尔多斯盆地北部铀矿勘探取得了重大突破，相继发现了一批大型、特大型砂岩型铀矿，包括皂火壕铀矿床、纳岭沟铀矿床以及大营铀矿床等.这类矿床具有埋藏浅、储量大、开采成本低和环保等特点，已成为世界各国铀矿勘探和开发的主要类型之一（Lehmann，2008）.对于砂岩型铀矿而言，铀矿物赋存状态研究既具有理论价值又具有实际意义，不仅是了解砂岩型铀矿形成机制或矿床形成环境的重要信息，而且为将来地浸采铀工艺的选取提供重要依据.前人对砂岩型铀矿床中铀矿物的种类及成矿机理等进行了大量研究.国内外学者通过对典型地区铀矿床的研究认为，砂岩型铀矿中铀以沥青铀矿和铀石等铀矿物为主，并含有一定量的吸附状态铀（Jensen，1958；King and Austin, 1966；Min et al., 2005a；秦明宽等，2009；Penney，2012；刘杰等，2013）.而鄂尔多斯盆地铀矿物以铀石为主，少量钛铀矿（彭云彪等，2006；向伟东等，2006；吴柏林等，2016；王贵等，2017）和水硅铀矿（苗爱生等，2010）.这些砂岩型铀矿床中铀往往与黄铁矿和有机质相伴生（Yang et al., 2004；陈祖伊和郭庆银，2007）.另外，一些学者从盆地内部渗出流体系统和渗入流体系统相互作用的角度研究了砂岩型铀矿的成矿机理（Min et al., 2001, 2007；Xue et al., 2010）；还有学者通过对含铀岩系中流体包裹体和稳定同位素的系统研究揭示了砂岩型铀矿的成因（Yang et al., 2009；汤超等，2016）；还有不少学者从矿物学、同位素地球化学、有机地球化学的角度论证了微生物对层间氧化带砂岩型铀矿成矿的贡献（Min et al., 2005b；Cai et al., 2007；Tuo et al., 2007, 2010）.
尽管前人已经开展了大量研究，但对于铀矿物形成环境及富集机理方面的认识尚存在争议.鉴于此，本文以鄂尔多斯盆地北部近年来新发现的大营铀矿床为研究对象，从铀矿物赋存状态角度出发，阐明该矿床铀矿物种类及铀矿物共生关系及结构特征，为铀矿物富集机理提供矿物学方面的约束，进一步深化对砂岩型铀矿床成因的认识.
1. 地质背景
鄂尔多斯盆地位于我国中东部，总面积达25×104 km2，属于典型的克拉通盆地.其中蕴含丰富的铀、石油、天然气和煤炭资源，是一个大型能源盆地（杨俊杰，2002；刘池洋等，2005）.大营铀矿床位于鄂尔多斯盆地北部的杭锦旗地区，属于伊盟隆起构造单元（图 1a）.研究区地层主要发育三叠系、侏罗系和下白垩统，本文所研究的砂岩型铀矿主要产出于中侏罗统直罗组下段（图 1b）.根据层序地层学概念，将直罗组下段进一步细分为下亚段和上亚段，其中下亚段发育辫状河和辫状河三角洲沉积体系，上亚段发育曲流河和（曲流河）三角洲沉积体系（焦养泉等，2005；谢惠丽等，2016）.目的层下伏延安组及延长组赋存我国重要的工业煤层及油气资源，可为直罗组铀储层提供大量煤屑和烃类流体等还原剂（韩效忠等，2008；郭虎科等，2015；焦养泉等，2018）.
鄂尔多斯盆地北部铀矿床属于层间氧化带砂岩型铀矿，矿体受古层间氧化带前锋线（灰色砂岩和绿色砂岩过渡部位）控制，铀矿体形态多呈板状和透镜状，赋矿岩性为灰色、灰绿色的中粗粒砂岩，富含碳质碎屑和黄铁矿等（图 1c）.
2. 分析方法及测试结果
此次研究共采集了7件矿石样品，来自于研究区的5口钻孔，产出层位既包括直罗组下段下亚段，又包括直罗组下段上亚段（表 1）.由于铀矿物颗粒非常细小，加之铀矿品位总体偏低，因此要查明铀矿物的赋存状态需要综合多种测试手段.本次研究中应用的测试技术包括：α径迹放射性照相、光学显微镜观察、扫描电镜和电子探针测试.另外，为了探讨铀矿物的富集机理，对矿石样品稀土元素含量进行了测试.
表 1 研究区铀矿物岩石样品采集清单Table Supplementary Table The sample list of U-bearing rocks in the study area序号 样品编号 钻孔名 深度(m) 岩性 层位 1 T79-0-1 ZKT79-0 538.5 黑灰色，黑红色中粗砂岩，见黄铁矿 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 2 D32-63-2 ZKD32-63 584.0 灰色细砂岩，见碳质碎屑 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 3 D192-31-13 ZKD192-31 625.0 灰色中砂岩，钙质胶结 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 4 D192-31-15 ZKD192-31 623.0 灰色细砂岩 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 5 D192-31-16 ZKD192-31 619.2 灰色中砂岩 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 6 T63-0-18 ZKT63-0 591.4 灰色粗砂岩，见黄铁矿 直罗组下段下亚段（J2z1-1） 7 T111-15-3 ZKT111-15 706.5 灰色粗砂岩 直罗组下段下亚段（J2z1-1） α径迹放射性照相在核工业包头地质矿产分析测试中心进行，具体操作是将胶片紧粘在光薄片表面，使胶片接受铀矿物照射（15 d左右），在恒温60~65 ℃的环境中，将胶片放在蚀刻溶液中进行蚀刻60 min，将胶片用清水冲洗干净，晾干，即可在显微镜下观察径迹分布.一般认为，α径迹呈密集分布的细脉、团块、放射状球粒时为铀矿物；α径迹呈稀疏均匀分布时为分散铀，既可以是类质同象，也可以是吸附形式.
光学显微镜观察在中国地质大学构造与油气资源教育部重点实验室进行.扫描电镜和电子探针测试在中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室进行.扫描电镜测试采用仪器为Quanta200环境扫描电镜.电子图像分析采用JXA28100型电子探针显微分析系统，电子探针成分分析采用JCXA2733型电子探针.成分分析的测试条件：加速电压为15 kV，电流为20 nA，束斑约为2 μm，峰计数时间为20 s，背景计数时间为5 s.标样：SiO2采用硅灰石，TiO2采用金属钛，Al2O3采用氧化铝，FeO采用黄铁矿，MnO采用金属锰，MgO采用氧化镁，CaO采用硅灰石，Na2O采用硬玉，UO2采用金属铀.测试结果见表 2.
表 2 研究区铀矿物电子探针成分分析结果（%）Table Supplementary Table Results of electron probe component analysis (%) for uranium minerals in the study area样品号 铀矿物 测点 SiO2 TiO2 Al2O3 FeO MnO MgO CaO Na2O UO2 总量 T79-0-a 沥青铀矿 1 5.64 0 0 0.55 1.01 0 8.05 0.51 74.21 89.97 2 9.10 0.16 2.63 1.16 0.99 0.40 9.49 0.41 64.10 88.43 3 5.35 0.17 0 0.45 1.17 0 7.74 0.61 72.23 87.71 4 5.08 0 0.31 0.97 1.02 0 9.66 0.62 71.81 89.47 5 5.96 0 0.10 0.57 1.20 0 8.66 0.48 72.22 89.19 6 4.74 0.20 0 0.96 1.24 0 9.14 0.74 72.99 90.01 T79-0-b 沥青铀矿 1 7.37 0.31 0.52 0.73 0.66 0 8.68 0.14 67.04 85.47 2 7.31 0.23 0.56 0.48 0.11 0 8.51 0.78 65.62 83.61 3 5.33 0 0.17 1.55 0.06 0.01 7.88 1.03 65.33 81.36 D32-63-2 铀石 1 23.19 1.44 1.12 0.05 0 0.24 3.12 0 46.85 76.01 2 19.91 0.27 0.46 0.09 0 0 3.50 0.22 48.68 73.12 3 23.13 0 0.62 0 0 0 4.23 0.57 48.56 77.11 D192-31-13 铀石 1 26.60 0 1.56 1.85 0 0 0.89 0 45.05 76.89 2 20.40 0 1.08 1.58 0 0 1.83 0 44.86 69.75 3 26.56 0 1.70 1.98 0 0 1.34 0 45.52 77.10 4 26.87 0.57 1.85 0.14 0 0 1.87 0 45.58 76.89 T63-0-18 铀石 1 24.55 0.25 1.52 0 0 0 1.19 0 44.48 71.98 2 21.13 0.25 1.48 0.77 0.04 0 2.33 0 48.47 74.47 3 20.73 0 1.30 0.39 0 0 2.13 0 45.39 69.94 4 24.58 0.15 1.40 0.69 0 0 1.54 0 47.02 75.39 D192-31-16 铀石 1 26.03 0.16 1.37 0 0 0 1.74 0.07 48.81 78.17 2 25.64 1.15 1.24 0.15 0 0 2.09 0 46.92 77.19 3 30.13 2.23 1.71 0.36 0 0 1.79 0.48 36.18 72.87 D192-31-15 含铀钛矿物 1 4.47 59.23 1.23 4.25 0 0.19 2.14 0.09 11.41 83.01 2 4.80 56.71 2.03 4.41 0 0.34 1.69 0.39 8.62 78.99 3 5.89 59.40 2.16 4.64 0 0.44 1.68 0.41 8.09 82.71 样品的稀土元素含量测试分析在湖北省地质实验研究所完成，采用方法为ICP⁃MS，仪器为质谱仪Thermoelemental⁃X7.测试结果见表 3.
表 3 研究区含矿砂岩稀土元素含量（10-6）Table Supplementary Table Rare earth elements concentrations (10-6) of ore-bearing rocks in the study area样品编号元素含量 T79-0 D32-63-2 D192-31-13 D192-31-15 D192-31-16 T63-0-18 T111-15-3 La 269.10 65.75 27.06 35.52 22.71 27.14 27.66 Ce 185.60 268.90 48.97 64.18 38.92 47.32 51.34 Pr 8.42 21.53 5.95 6.99 5.61 5.12 5.55 Nd 21.92 51.65 22.26 22.32 21.59 17.04 18.34 Sm 3.04 7.49 5.61 3.32 4.24 3.07 2.93 Eu 0.86 1.87 1.80 0.72 1.19 0.82 0.62 Gd 3.35 7.39 5.87 2.21 3.26 2.45 2.09 Tb 0.38 1.12 0.95 0.31 0.45 0.39 0.30 Dy 2.09 6.57 5.42 1.64 2.39 2.31 1.66 Ho 0.42 1.32 1.06 0.30 0.46 0.43 0.32 Er 1.22 3.85 2.73 0.84 1.26 1.24 0.93 Tm 0.21 0.65 0.40 0.15 0.20 0.21 0.16 Yb 1.27 4.04 2.27 0.99 1.27 1.29 1.06 Lu 0.20 0.59 0.33 0.15 0.18 0.19 0.16 ∑REE 498.08 442.71 130.68 139.62 103.74 109.03 113.12 ∑LREE 488.95 417.19 111.64 133.04 94.26 100.51 106.44 ∑HREE 9.13 25.53 19.03 6.58 9.48 8.52 6.68 ∑LREE/∑HREE 53.55 16.34 5.87 20.22 9.94 11.80 15.93 δEu 0.82 0.76 0.95 0.76 0.94 0.89 0.73 δCe 0.50 1.74 0.91 0.94 0.82 0.92 0.96 3. 铀矿物特征
3.1 铀矿物种类
本文采用电子探针定量测试分析技术，对7件光薄片铀矿物中氧化物的含量进行测定，进而确定铀矿物的种类.矿石中铀矿物颗粒通常非常细小（多为0.n~n μm），个别为几十μm或几百μm.电子探针测试结果表明，研究区存在的铀矿物主要为铀石，少量沥青铀矿和含铀钛矿物.
从电子探针成分分析结果可以看出（表 2），沥青铀矿UO2为64.10%~74.21%，平均值为69.51%，SiO2为4.74%~9.10%，平均值为6.21%，CaO为7.74%~9.66%，平均值为8.65%；铀石UO2为36.18%~48.81%，平均值为45.88%，SiO2为19.91%~30.13%，平均值为24.25%，CaO为0.89%~4.23%，平均值为2.11%；含铀钛矿物UO2为8.09%~11.41%，平均值为9.37%，TiO2为56.71%~59.40%，平均值为58.45%，SiO2为4.47%~5.89%，平均值为5.05%，CaO为1.68%~2.14%，平均值为1.84%，其UO2与钛铀矿相比明显较低，TiO2含量明显较高，因此，本文称之为含铀钛矿物，而非钛铀矿.从图 2中可以看出，沥青铀矿中UO2和CaO含量最高，且沥青铀矿和铀石中UO2与SiO2呈线性关系，其中沥青铀矿中CaO含量明显增高可能与研究区的残留的“钙质层”密切相关.
图 2 研究区铀矿物中UO2与SiO2、CaO散点图a.铀矿物中UO2/SiO2散点图；b.铀矿物中UO2/CaO散点图Fig. 2. Plots of UO2 vs. SiO2 and UO2 vs. CaO of uranium minerals in the study area此次电子探针成分分析总量为69.75%~90.01%，平均值为79.88%，总量偏低，其原因可能为①矿物细小且表面不平，电子束斑大于矿物颗粒；②铀矿物中含水分；③部分测点的含量低于电子探针检测下限；④标样不全.
3.2 铀矿物赋存状态
根据分析测试结果发现，鄂尔多斯盆地北部铀矿床中铀矿物主要赋存于碎屑颗粒填隙部位，以胶状形式产出；部分赋存在碎屑颗粒边缘，以镶边结构产出；少量赋存在碎屑颗粒内部，以含铀碎屑颗粒形式产出.
3.2.1 赋存在碎屑颗粒填隙部位
实验分析结果表明，赋存在碎屑颗粒填隙部位的铀矿物所占比例最大，且往往与黄铁矿和碳质碎屑相伴生.T79⁃0⁃a样品中沥青铀矿主要以胶状形式充填于碎屑颗粒填隙部位，与黄铁矿相伴生，与蒙脱石矿物关系密切；部分沿石英裂隙发育，可见石英颗粒溶蚀现象；另外发现，在沥青铀矿与黄铁矿的接触边缘有硒铅矿产出（图 3a和3b）.T79⁃0⁃b和T79⁃0⁃a是同一件样品不同部位切取的两个薄片，但特别的是T79⁃0⁃b中沥青铀矿与赤铁矿相伴生，且局部发生方解石胶结，可以观察到方解石将长石颗粒交代（图 3c）.图 3d中铀石充填于黄铁矿胶结物的孔洞中，以胶结物形式与黄铁矿相伴生.图 3e中石英颗粒局部遭到溶蚀，铀石交代早期黄铁矿，围绕其边缘呈镶边结构，外围被方解石胶结物包裹，体现了黄铁矿-铀石-方解石胶结的先后生成顺序.图 3f中铀石与碳质碎屑等有机质相伴生，另外还发现了从源区搬运而来的磨圆较好的钛铁矿颗粒，值得注意的是，在此样品中还观察到了与铀矿物相伴生的白硒铁矿.
图 3 研究区赋存在碎屑颗粒填隙部位铀矿物扫描电镜分析a.沥青铀矿（Pitch）与石英颗粒（Qtz）以及蒙脱石矿物（Mnt）相伴生，交代石英颗粒或充填在石英颗粒裂隙中，T79-0-a；b.沥青铀矿（Pitch）与石英颗粒（Qtz）及黄铁矿（Py）相伴生，部分石英颗粒遭受溶蚀，沥青铀矿与黄铁矿接触边缘有硒铅矿（PbSe）产出，T79-0-a；c.沥青铀矿（Pitch）与赤铁矿（Hem）及方解石胶结（Cal）相伴生，其中方解石交代长石（F）颗粒，T79-0-b；d.铀石（Coff）充填于胶状黄铁矿（Py）的孔洞中，T63-0-18；e.铀石（Coff）交代黄铁矿（Py）胶结物，与方解石胶结（Cal）关系密切，D192-31-13；f.铀石（Coff）与碳质碎屑（C）相伴生，与钛铁矿（Ilm）关系密切，且发现了分布于碎屑颗粒边缘的白硒铁矿（FeSe2），D32-63-2Fig. 3. SEM analysis of uranium minerals filling in the intergranular pores in the study area3.2.2 赋存在碎屑颗粒边缘
部分铀矿物赋存在碎屑颗粒边缘呈镶边结构，与粘土矿物相伴生.图 4中铀石赋存在钛铁矿、石英、长石等碎屑颗粒边缘，但事实上铀矿物并不是直接与碎屑颗粒接触，而是吸附在包裹碎屑颗粒的蒙脱石薄膜上.
图 4 研究区赋存在碎屑颗粒边缘铀矿物扫描电镜能谱分析a.铀石（Coff）赋存在钛铁矿（Ilm）、石英（Qtz）和长石（F）碎屑颗粒边缘呈镶边结构，与包裹碎屑颗粒的蒙脱石（Mnt）粘土矿物薄膜相伴生，D32-63-2；b.图a红色十字处能谱分析结果，该处矿物为含铀蒙脱石矿物Fig. 4. Energy spectrum analysis by SEM of uranium minerals adsorbing on the debris particles in the study area3.2.3 赋存在碎屑颗粒内部
此次研究中发现了，磨圆较好，且有粘土薄膜包裹的含铀碎屑颗粒，其中铀矿物赋存在碎屑颗粒内部，我们称之为碎屑铀矿物（焦养泉等，2015）.在二次电子图像中，铀矿物表面凹凸不平，具有明显溶蚀现象（图 5a, 5b）.经能谱分析发现，碎屑铀矿物与锐钛矿具有明显伴生关系（图 5a~5d）.研究过程中也发现了锐钛矿吸附铀的现象，其对应α径迹呈稀疏均匀分布（图 6a, 6b），且能谱分析结果中含微量U（图 6c, 6d）.
图 5 研究区赋存在碎屑颗粒内部铀矿物电子探针及扫描电镜能谱分析a.铀石（Coff）赋存在岩屑颗粒内部，与锐钛矿（Ant）相伴生，岩屑颗粒边缘具有粘土矿物胶结的包圈层（Clay film），D192-31-16；b.图a方框处放大的二次电子图像，铀石矿物表面明显凹凸不平；c.含铀钛矿物（U-bearing TiO2）与锐钛矿（Ant）相伴生构成含铀碎屑颗粒，碎屑颗粒边缘具有粘土矿物胶结的包圈层（Clay film），D192-31-15；d.图c红色十字处能谱分析结果，该处矿物为含铀钛矿物Fig. 5. EMP and SEM analysis of uranium minerals existing in the debris particles in the study area
图 6 样品T111-15-3放射性照相及扫描电镜能谱分析a.锐钛矿（Ant），单偏光；b.图a对应的放射性照相，其α径迹呈稀疏均匀分布；c.图a中方框处放大的背散射图像；d.图c中红色十字处的能谱分析结果，锐钛矿中含微量铀Fig. 6. Radiograph and energy spectrum analysis by SEM of sample T111-15-34. 铀矿物富集机理探讨
4.1 铀矿物共生关系及生成次序
鄂尔多斯盆地北部铀矿床中，赋存在碎屑颗粒内部铀矿物为沉积-成岩期原生铀矿物，含量较低，矿物种类主要为铀石和含铀钛矿物；赋存在碎屑颗粒填隙部位及碎屑颗粒边缘铀矿物为成矿期铀矿物，含量高，矿物种类主要为铀石，其次为沥青铀矿.通过铀矿物组合特征及矿物之间的相互关系，可以将研究区矿物的形成划分为4个阶段（图 7），Ⅰ阶段是成矿前（沉积-成岩期），主要矿物有石英、锐钛矿、钛铁矿、蒙脱石、黄铁矿和碎屑铀矿物等；Ⅱ阶段是成矿（层间氧化+铀矿物富集期）早期，主要矿物有沥青铀矿和赤铁矿，少量蒙脱石、方解石和黄铁矿等；Ⅲ阶段是成矿（层间氧化+铀矿物富集期）晚期，主要矿物有铀石、黄铁矿、方解石、蒙脱石等，推测硒铅矿和白硒铁矿形成于Ⅱ和Ⅲ阶段；Ⅳ阶段是成矿后（改造期），主要矿物有方解石等，在此阶段蒙脱石可能会继续形成.
图 7 研究区铀矿物及其伴生矿物组合的生成次序Fig. 7. Paragenetic chart summarizing the relative timing of mineral assemblages in the study area4.2 沉积-成岩期原生铀矿物富集阶段
早中侏罗世，秦岭造山带和阴山造山带处于逆冲间歇期，鄂尔多斯盆地演变为继承性坳陷，这为大规模的、稳定的潜在铀储层发育奠定了基础，该时期为目的层沉积-成岩期.在盆地北部及其外围地区，古亚洲洋碰撞造山过程及其之后的印支期陆内挤压褶皱造山变形过程中强烈岩浆活动和剥蚀作用，以及从阴山造山带到鄂尔多斯盆地的南倾“古伊陕大斜坡”和水系，使来源于蚀源区富铀地质体的含铀碎屑颗粒及溶解铀，经地表水系搬运至沉积盆地，含铀碎屑的沉积（碎屑铀矿物）和溶解铀的吸附，形成潜在铀储层中预富集的铀（图 8）.
图 8 鄂尔多斯盆地北部铀矿床双重铀源供给成矿模式修改自焦养泉等（2015）Fig. 8. Metallogenic model of dual uranium sources upply from uranium deposits in northern Ordos basin二次电子图像显示碎屑铀矿物表面具有明显溶蚀现象，说明其在后期层间氧化作用过程中遭受了流体改造，使其中铀溶解释放，为成矿作用提供部分铀源.而碎屑铀矿物往往与锐钛矿相伴生，这可能与岩浆活动中铀会在钛氧化物中富集，且钛氧化物对铀具有较强的吸附能力有关（陈慧贞，1986；Rojkovič, 1994；金琪新等，1998）.
4.3 成矿期铀矿物富集阶段
晚侏罗世的早燕山运动，在阴山造山带表现为大规模逆冲推覆造山作用，使鄂尔多斯盆地北部直罗组铀储层剥露地表，来源于蚀源区的溶解铀（U6+）和铀储层中释放的微量铀双重铀源参与铀成矿（图 8），于是主要铀成矿作用开始发生.随着含氧含铀水进入铀储层多孔介质，砂体发生大规模氧化作用，使沉积-成岩期富集在铀储层中的碳质碎屑氧化分解成腐殖酸和CO2，黄铁矿氧化分解成针铁矿和硫酸盐（Kovačević et al., 2009），该时期成矿流体呈氧化酸性.
随着成矿流体向前运移，其中氧气被不断消耗，氧化能力逐渐减弱.在氧化带前锋线附近，黄铁矿和碳质碎屑异常丰富，碱性还原性流体浓度明显升高，其中C有和S的含量达到最高（图 7），前人研究认为黄铁矿是硫酸盐还原产物（Granger and Warren, 1969；Min et al., 2005a, 2005b；Jaireth et al., 2008），其中碳质碎屑在该反应中起到了关键性的作用，充当了还原剂（Warren, 1972；Beier and Feldman, 1991）.当成矿流体运移至氧化带前锋线附近时，氧化酸性流体与还原碱性流体相遇耦合，其中铀酰碳酸根离子[UO2(CO3)3]4-和[UO2(CO3)2]2-被还原分解，生成U4+和CO32-.至于U4+是与SiO44-结合形成铀石，或是以氧化物的形式沉淀形成沥青铀矿，这与成矿环境密切有关.在碱性还原环境中，铀与硅酸根离子所组成的化合物的溶解度比铀的氧化物小，因此，铀石主要形成于还原碱性环境中.而铀石型矿石中少量沥青铀矿的分布与介质中酸-碱平衡的局部不均匀性相一致，根据沥青铀矿-赤铁矿-黄铁矿的矿物共生组合，以及该样品（T79⁃0）中δCe < 1可以得出（表 3），沥青铀矿形成于氧化酸性流体与还原碱性流体的过渡界面，偏向于氧化酸性一侧.
新生成的铀矿物大部分围绕黄铁矿（陈祖伊和郭庆银，2007）、碳质碎屑和石英颗粒存在，部分吸附在包裹碎屑颗粒的蒙脱石薄膜上，这与粘土矿物中蒙脱石的阳离子交换容量（CEC）及比表面积最大有关（Borovec，1981），同时部分CO32-与Ca2+结合形成方解石胶结物（图 8）.
此外，前人研究表明，鄂尔多斯盆地在晚侏罗世-早白垩世时期发生了显著的构造热事件（孙少华等，1997；任战利等，2007），导致了一系列在基底断裂之上继承性裂隙的产生，导通了下部的热液流体及油气耗散形成的低温热流体，使研究区局部遭受了低温热液流体的改造.从而导致铀的进一步叠加富集，同时形成了硒铅矿（PbSe）和白硒铁矿（FeSe2）等典型中低温热液蚀变矿物（彭新建等，2001；潘家永等，2009）.本次研究中在样品T79⁃0和D32⁃63⁃2中发现了硒铅矿（PbSe）和白硒铁矿（FeSe2），进一步说明了鄂尔多斯盆地北部铀矿床局部遭受了中低温热液流体的改造.且这两个样品的稀土元素配分模式明显区别于其他样品（图 9，表 3）.其∑REE含量分别为498.08×10-6和442.71×10-6，∑LREE含量分别为488.95×10-6和417.19×10-6，而其他含矿样品∑REE含量为103.74×10-6~139.62×10-6，平均值为119.24×10-6，∑LREE含量为94.26×10-6~133.04×10-6，平均值为109.18×10-6.REE明显富集，尤其是LREE，可能是遭受中低温热液改造的结果.
图 9 研究区含矿砂岩稀土元素配分模式Fig. 9. Chondrite-normalized REE patterns of ore-bearing rocks in the study area之后喜山运动的河套断陷作用，切断了阴山造山带的铀源向鄂尔多斯盆地输送的途径，导致大规模铀成矿作用被终止.但在盆地内部不同时期不同性质的断层为还原介质向铀储层和铀矿体中运移提供了输导通道，从而导致大规模的二次还原作用发生，并使铀矿体得以完整保存.
综合以上研究可知，双重铀源供给、丰富的还原介质、多源流体的耦合、局部的热液流体叠加改造等有利因素的叠合，造就了鄂尔多斯盆地北部大矿、富矿的形成.值得指出的是，由于采样的局限性，本次研究结果尚不能代表鄂尔多斯盆地北部铀矿床中所有铀矿物的赋存状态.
5. 结论
（1）鄂尔多斯盆地北部铀矿床中铀矿物种类以铀石为主，少量沥青铀矿和含铀钛矿物.按矿物形成时间划分为沉积-成岩期原生铀矿物-碎屑铀矿物以及成矿期铀矿物.矿床中以成矿期铀矿物为主，碎屑铀矿物含量较低.
（2）碎屑铀矿物赋存在碎屑颗粒内部，吸附在锐钛矿周围，为铀储层中预富集的铀，经成矿阶段的层间氧化作用可释放出来提供铀源.成矿期铀矿物大部分赋存在碎屑颗粒填隙部位，与黄铁矿、碳质碎屑相伴生，与石英颗粒及方解石胶结关系密切；部分吸附在包裹碎屑颗粒的蒙脱石薄膜上.
（3）结合沥青铀矿-赤铁矿-黄铁矿的矿物共生组合，可知沥青铀矿形成于成矿早期，氧化酸性流体与还原碱性流体的过渡界面，偏向于氧化酸性一侧；而铀石主要形成于成矿晚期的还原碱性环境.
（4）硒铅矿（PbSe）和白硒铁矿（FeSe2）的发现，以及REE含量的明显升高，尤其是LREE，说明研究区局部遭受了中低温热液流体的改造.
（5）双重铀源供给、丰富的还原介质、多源流体的耦合，局部的热液流体叠加改造等有利因素的叠加，造就了鄂尔多斯盆地北部大矿、富矿的形成.
致谢: 感谢核工业二〇八大队苗爱生研究员、王贵工程师等在野外工作中给予的帮助和支持.同时感谢两位匿名审稿人对本文提出的建设性意见! -
图 2 研究区铀矿物中UO2与SiO2、CaO散点图
a.铀矿物中UO2/SiO2散点图；b.铀矿物中UO2/CaO散点图
Fig. 2. Plots of UO2 vs. SiO2 and UO2 vs. CaO of uranium minerals in the study area
图 3 研究区赋存在碎屑颗粒填隙部位铀矿物扫描电镜分析
a.沥青铀矿（Pitch）与石英颗粒（Qtz）以及蒙脱石矿物（Mnt）相伴生，交代石英颗粒或充填在石英颗粒裂隙中，T79-0-a；b.沥青铀矿（Pitch）与石英颗粒（Qtz）及黄铁矿（Py）相伴生，部分石英颗粒遭受溶蚀，沥青铀矿与黄铁矿接触边缘有硒铅矿（PbSe）产出，T79-0-a；c.沥青铀矿（Pitch）与赤铁矿（Hem）及方解石胶结（Cal）相伴生，其中方解石交代长石（F）颗粒，T79-0-b；d.铀石（Coff）充填于胶状黄铁矿（Py）的孔洞中，T63-0-18；e.铀石（Coff）交代黄铁矿（Py）胶结物，与方解石胶结（Cal）关系密切，D192-31-13；f.铀石（Coff）与碳质碎屑（C）相伴生，与钛铁矿（Ilm）关系密切，且发现了分布于碎屑颗粒边缘的白硒铁矿（FeSe2），D32-63-2
Fig. 3. SEM analysis of uranium minerals filling in the intergranular pores in the study area
图 4 研究区赋存在碎屑颗粒边缘铀矿物扫描电镜能谱分析
a.铀石（Coff）赋存在钛铁矿（Ilm）、石英（Qtz）和长石（F）碎屑颗粒边缘呈镶边结构，与包裹碎屑颗粒的蒙脱石（Mnt）粘土矿物薄膜相伴生，D32-63-2；b.图a红色十字处能谱分析结果，该处矿物为含铀蒙脱石矿物
Fig. 4. Energy spectrum analysis by SEM of uranium minerals adsorbing on the debris particles in the study area
图 5 研究区赋存在碎屑颗粒内部铀矿物电子探针及扫描电镜能谱分析
a.铀石（Coff）赋存在岩屑颗粒内部，与锐钛矿（Ant）相伴生，岩屑颗粒边缘具有粘土矿物胶结的包圈层（Clay film），D192-31-16；b.图a方框处放大的二次电子图像，铀石矿物表面明显凹凸不平；c.含铀钛矿物（U-bearing TiO2）与锐钛矿（Ant）相伴生构成含铀碎屑颗粒，碎屑颗粒边缘具有粘土矿物胶结的包圈层（Clay film），D192-31-15；d.图c红色十字处能谱分析结果，该处矿物为含铀钛矿物
Fig. 5. EMP and SEM analysis of uranium minerals existing in the debris particles in the study area
图 6 样品T111-15-3放射性照相及扫描电镜能谱分析
a.锐钛矿（Ant），单偏光；b.图a对应的放射性照相，其α径迹呈稀疏均匀分布；c.图a中方框处放大的背散射图像；d.图c中红色十字处的能谱分析结果，锐钛矿中含微量铀
Fig. 6. Radiograph and energy spectrum analysis by SEM of sample T111-15-3
图 7 研究区铀矿物及其伴生矿物组合的生成次序
Fig. 7. Paragenetic chart summarizing the relative timing of mineral assemblages in the study area
图 8 鄂尔多斯盆地北部铀矿床双重铀源供给成矿模式
修改自焦养泉等（2015）
Fig. 8. Metallogenic model of dual uranium sources upply from uranium deposits in northern Ordos basin
图 9 研究区含矿砂岩稀土元素配分模式
Fig. 9. Chondrite-normalized REE patterns of ore-bearing rocks in the study area
表 1 研究区铀矿物岩石样品采集清单
Table 1. The sample list of U-bearing rocks in the study area
序号 样品编号 钻孔名 深度(m) 岩性 层位 1 T79-0-1 ZKT79-0 538.5 黑灰色，黑红色中粗砂岩，见黄铁矿 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 2 D32-63-2 ZKD32-63 584.0 灰色细砂岩，见碳质碎屑 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 3 D192-31-13 ZKD192-31 625.0 灰色中砂岩，钙质胶结 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 4 D192-31-15 ZKD192-31 623.0 灰色细砂岩 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 5 D192-31-16 ZKD192-31 619.2 灰色中砂岩 直罗组下段上亚段（J2z1-2） 6 T63-0-18 ZKT63-0 591.4 灰色粗砂岩，见黄铁矿 直罗组下段下亚段（J2z1-1） 7 T111-15-3 ZKT111-15 706.5 灰色粗砂岩 直罗组下段下亚段（J2z1-1） 
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表 2 研究区铀矿物电子探针成分分析结果（%）
Table 2. Results of electron probe component analysis (%) for uranium minerals in the study area
样品号 铀矿物 测点 SiO2 TiO2 Al2O3 FeO MnO MgO CaO Na2O UO2 总量 T79-0-a 沥青铀矿 1 5.64 0 0 0.55 1.01 0 8.05 0.51 74.21 89.97 2 9.10 0.16 2.63 1.16 0.99 0.40 9.49 0.41 64.10 88.43 3 5.35 0.17 0 0.45 1.17 0 7.74 0.61 72.23 87.71 4 5.08 0 0.31 0.97 1.02 0 9.66 0.62 71.81 89.47 5 5.96 0 0.10 0.57 1.20 0 8.66 0.48 72.22 89.19 6 4.74 0.20 0 0.96 1.24 0 9.14 0.74 72.99 90.01 T79-0-b 沥青铀矿 1 7.37 0.31 0.52 0.73 0.66 0 8.68 0.14 67.04 85.47 2 7.31 0.23 0.56 0.48 0.11 0 8.51 0.78 65.62 83.61 3 5.33 0 0.17 1.55 0.06 0.01 7.88 1.03 65.33 81.36 D32-63-2 铀石 1 23.19 1.44 1.12 0.05 0 0.24 3.12 0 46.85 76.01 2 19.91 0.27 0.46 0.09 0 0 3.50 0.22 48.68 73.12 3 23.13 0 0.62 0 0 0 4.23 0.57 48.56 77.11 D192-31-13 铀石 1 26.60 0 1.56 1.85 0 0 0.89 0 45.05 76.89 2 20.40 0 1.08 1.58 0 0 1.83 0 44.86 69.75 3 26.56 0 1.70 1.98 0 0 1.34 0 45.52 77.10 4 26.87 0.57 1.85 0.14 0 0 1.87 0 45.58 76.89 T63-0-18 铀石 1 24.55 0.25 1.52 0 0 0 1.19 0 44.48 71.98 2 21.13 0.25 1.48 0.77 0.04 0 2.33 0 48.47 74.47 3 20.73 0 1.30 0.39 0 0 2.13 0 45.39 69.94 4 24.58 0.15 1.40 0.69 0 0 1.54 0 47.02 75.39 D192-31-16 铀石 1 26.03 0.16 1.37 0 0 0 1.74 0.07 48.81 78.17 2 25.64 1.15 1.24 0.15 0 0 2.09 0 46.92 77.19 3 30.13 2.23 1.71 0.36 0 0 1.79 0.48 36.18 72.87 D192-31-15 含铀钛矿物 1 4.47 59.23 1.23 4.25 0 0.19 2.14 0.09 11.41 83.01 2 4.80 56.71 2.03 4.41 0 0.34 1.69 0.39 8.62 78.99 3 5.89 59.40 2.16 4.64 0 0.44 1.68 0.41 8.09 82.71
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表 3 研究区含矿砂岩稀土元素含量（10-6）
Table 3. Rare earth elements concentrations (10-6) of ore-bearing rocks in the study area
样品编号元素含量 T79-0 D32-63-2 D192-31-13 D192-31-15 D192-31-16 T63-0-18 T111-15-3 La 269.10 65.75 27.06 35.52 22.71 27.14 27.66 Ce 185.60 268.90 48.97 64.18 38.92 47.32 51.34 Pr 8.42 21.53 5.95 6.99 5.61 5.12 5.55 Nd 21.92 51.65 22.26 22.32 21.59 17.04 18.34 Sm 3.04 7.49 5.61 3.32 4.24 3.07 2.93 Eu 0.86 1.87 1.80 0.72 1.19 0.82 0.62 Gd 3.35 7.39 5.87 2.21 3.26 2.45 2.09 Tb 0.38 1.12 0.95 0.31 0.45 0.39 0.30 Dy 2.09 6.57 5.42 1.64 2.39 2.31 1.66 Ho 0.42 1.32 1.06 0.30 0.46 0.43 0.32 Er 1.22 3.85 2.73 0.84 1.26 1.24 0.93 Tm 0.21 0.65 0.40 0.15 0.20 0.21 0.16 Yb 1.27 4.04 2.27 0.99 1.27 1.29 1.06 Lu 0.20 0.59 0.33 0.15 0.18 0.19 0.16 ∑REE 498.08 442.71 130.68 139.62 103.74 109.03 113.12 ∑LREE 488.95 417.19 111.64 133.04 94.26 100.51 106.44 ∑HREE 9.13 25.53 19.03 6.58 9.48 8.52 6.68 ∑LREE/∑HREE 53.55 16.34 5.87 20.22 9.94 11.80 15.93 δEu 0.82 0.76 0.95 0.76 0.94 0.89 0.73 δCe 0.50 1.74 0.91 0.94 0.82 0.92 0.96
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