Carbon and Sulfur Isotopic Features and Its Implications for Iodine Mobilization in Groundwater System at Datong Basin, Northern China
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摘要: 为深入探究地下水系统中影响碘迁移转化的主控水文生物地球化学过程，对大同盆地典型高碘地下水区完成样品采集，分析地下水样品基础理化性质及碳硫同位素组成特征.结果表明，大同盆地地下水碘含量变化范围为14.40~1 030.00 μg/L，高碘地下水（I>100 μg/L）主要分布在盆地中心排泄区.地下水中溶解性无机碳的δ13CDIC值变化范围为-12.11‰~-9.79‰，硫酸盐δ34SSO4值介于4.04‰~16.63‰.δ13CDIC和DOC之间存在较明显的正相关关系，表明有机质的微生物降解过程是区域地下水无机碳的重要来源之一.同时，δ13CDIC与δ34SSO4一定的负相关关系表明硫酸盐是有机质微生物降解过程中潜在电子受体之一，且地下水水环境以偏还原环境为主.高碘地下水表现出低δ13CDIC、高δ34SSO4的同位素特征，表明有机质的微生物降解过程是控制地下水中碘迁移释放的主要过程之一，与该过程相伴而生的碘形态转化进一步促使碘以碘离子的形式在偏还原的地下水环境中发生富集.Abstract: In order to understand the dominant hydro-biogeochemical processes affecting the migration and transformation of iodine in groundwater system, in this study it analyzed the chemistry and carbon/sulfur isotope signatures of groundwater samples from typical high iodine area in Datong basin. Results show that the iodine concentrations of groundwater range from 14.40 to 1 030.00 μg/L and high iodine groundwater (I>100 μg/L) is mainly distributed in the discharge area near the center of the basin. The δ34SSO4 and δ13CDIC signatures of groundwater have the ranges of (-12.11‰)-(-9.79‰) and 4.04‰-16.63‰, respectively. The positive correlation between the δ13CDIC values and DOC concentrations in groundwater suggests that microbial degradation of organic matter is one of the important sources of DIC in the Datong basin. The correlation between the low δ13CDIC values and the high δ34SSO4 values indicates that groundwater SO42- serves as one of the electron accepters during the biodegradation of organic matter, and groundwater environment was dominant by the weak reducing conditions. High iodine groundwater is characterized by lower δ13CDIC and higher δ34SSO4, indicating that microbial degradation of organic matter, which acts as a dominate host of sediment iodine, promotes the release of iodine into groundwater. Moreover, the transformation among iodine species, for instance, from organic iodine/iodate to iodide, also favors the enrichment of groundwater iodine under the reducing conditions.
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Key words:
- iodine /
- groundwater /
- Datong basin /
- C/S isotopes /
- mobilization /
- hydrogeology
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东川播卡金矿位于扬子西缘“康滇地轴”中南段, 该带一直是中国重要的Fe、Cu、Au基地, 区域内发育四川拉拉、云南大红山及迤纳厂等IOCG矿床和赋存于古元古代沉积-火山岩地层中的东川、易门等沉积岩型层状Cu矿床.前人研究认为扬子西缘康滇地轴铜、铁的主成矿期包括~1.65 Ga和~1.0 Ga两期(陈伟等, 2019), 分别对应区域上两期板内岩浆作用.此外, 早期Ar-Ar定年研究获得的大部分成矿时代是新元古代的年龄(830~760 Ma)(邱华宁等, 1998, 2002; 叶霖等, 2004).近些年来, 在华南揭示了大量的新元古代的岩浆活动(Wang et al., 2016; Yang et al., 2016; Chen et al., 2017; 刘桂春等, 2020)(见图 1), 新元古代强烈的岩浆活动也发生在扬子周缘, 其岩浆岩时代与构造属性可能与罗迪尼亚超大陆的聚合与裂解作用有关, 前人研究表明罗迪尼亚超大陆裂解年龄范围是740~780 Ma(张少兵等, 2019), 是罗迪尼亚超大陆全球性地质事件的响应(Li et al., 2003a, 2003b), 直接涉及扬子地块在罗迪尼亚超大陆中的位置及超大陆形成演化的动力学过程, 具有极其重要的科学意义.
图 1 华南新元古代岩浆岩分布图Fig. 1. Distribution of Neoproterozoic magmatic rocks in the South China block近年来, 随着该地区勘查工作的不断深入, 有关播卡金矿的研究工作也引起学者广泛重视和关注, 前人通过已知矿段的地质特征分析和对比, 对东川播卡金矿床进行了岩石学、矿物学、矿床学、地球化学等研究(吴富强和梁胜跃, 2011; 董长春等, 2014; 刘纯波等, 2016; 肖晓牛等, 2017a).但是关于矿床的成矿模型、成矿背景以及精确的成矿年代学等却少有研究.本文利用黄铁矿Re-Os同位素测年方法精确厘定播卡金矿床成矿时代, 用黄铁矿中的Os同位素初始比值对其成矿物质来源进行示踪, 并应用黄铁矿和富矿围岩炭质板岩微量中Au和Cu的含量对其成矿物质来源加于进一步的证实.再结合前人康滇地轴上新元古代成岩成矿事件的资料, 讨论扬子西缘“康滇地轴”中南段的东川播卡金矿成矿背景, 为扬子西缘“康滇地轴”新元古代岩石圈构造演化和地球动力学背景研究提供重要支撑.
1. 区域地质背景
东川播卡金矿床位于扬子西缘“康滇地轴”中南段, 区内构造环境隶属扬子古大陆边缘裂谷-昆阳裂谷带, 带内皱褶、断裂极其发育, 经历了多期次岩浆活动, 伴随有丰富的铜、金、铁等矿产(图 2a).研究区内部分布中元古界昆阳群巨厚的浅变质岩系, 是一套厚度巨大、以陆源细碎屑岩为主、碳酸盐岩为次的类复理石建造, 局部夹有少量中-基性火山岩、火山碎屑.矿区出露地层主要为大营盘组、黑山组、落雪组、因民组、平顶山组, 部分平台及沟谷为第四系(图 2b), 主要岩石类型为板岩、千枚岩、变质砂岩、重结晶灰岩、白云岩, 少量石英岩、大理岩、绿片岩和中-基性火山熔岩凝灰岩.东川播卡金矿床内岩浆岩常呈岩墙、岩脉或岩床状产出, 岩性往往从基性的钠质辉绿岩过渡到中性的角闪钠长岩、黑云钠长岩, 甚至钠长岩等.岩体(脉)与围岩之间有较规则和清楚的接触界限, 在接触带或其附近, 可见发育有大量的石英-白云石硫化物脉, 部分岩体因热液作用或热接触变质作用, 导致围岩角岩化, 褪色现象较明显.东川播卡金矿体展布于辉绿(辉长)-钠长岩系旁侧、上部以及与围岩的接触带上或破碎带中, 皆受于F3-F4脆-韧性剪切构造带的控制.
图 2 中国西南康滇成矿带地质略图及Cu-Fe矿床分布(a, 据Chen and Zhou, 2012)和播卡Au矿新山-马家沟矿段地质图(b)Fig. 2. Simiplified geological maps and the distributions of major Fe-Cu deposits of the Kangdian Fe-Cu province (a, modified after Chen and Zhou, 2012) and the geological map of Xinshan-Majiagou ore block from the Boka gold deposit(b)2. 矿床地质特征和采样位置
2.1 矿床地质特征
播卡金矿床由16条矿体组成, 新山矿段和马家沟矿段各有8条矿体, 矿体一般呈似层状、透镜状或脉状产出, 展布于辉绿(辉长)-钠长岩系旁侧、上部以及与围岩的接触带上或破碎带中(图 2b和图 3), 连续性差; 富矿围岩地层主要为昆阳群落雪组、因民组和黑山组, 为一套浅变质的炭质板岩、细砂-粉砂岩、白云岩、白云质灰岩和火山沉积岩组成.围岩蚀变主要有黄铁矿化、褐铁矿化、硅化、钠长岩化(碳酸盐化)、铁白云石化、绢云母化、白云母化及绿泥石化, 其中黄铁矿化、褐铁矿化、硅化、钠长岩化(碳酸盐化)与金的富集关系最为密切.金矿石中矿石矿物主要为自然金、黄铁(铜)矿、褐铁矿等; 脉石矿物主要为石英、铁白云石、方解石、绢云母、绿泥石.金属矿物呈他形微晶粒状-自形粒状结构, 构造以浸染状构造、斑点状构造, 块状构造为主, 次为蜂窝状、胶状、土状、条纹条带状构造.黄铁矿为主要载金矿物, 前人(刘松, 2014)已明确指出播卡金矿Au以自然金包裹于黄铁(铜)矿中或分布于褐铁矿、黄铁矿和石英-碳酸盐边缘; 并且经过系统的矿物鉴定及结合与成矿作用的内在联系, 确定矿物的生成顺序: (磁铁矿-金)-(石英-黄铁矿-金)-(石英-多金属硫化物-金)-(石英-铁白云石-方解石)-(褐铁矿-孔雀石).
图 3 东川播卡Au矿床5800勘探线剖面Fig. 3. The profile of exploration line 5800 from the Boka gold deposit, Dongchuan本次研究在马家沟矿段1700和1685中段坑道矿体构造-蚀变岩相特征观察过程中发现, 在辉绿岩旁侧或上部具有明显的矿化、蚀变分带特征(图 3和图 4).在辉绿岩顶部或旁侧与围岩地层接触的地方, 辉绿岩发生了褪色蚀变, 形成了灰白-浅肉红色的钠化岩石, 在钠化的岩石中发育石英-白云石网细脉, 有星点状硫化物矿化(图 5f), 钠化岩石与围岩之间发育大量的石英和块状黄铁-黄铜矿化(图 5a), 同时围岩地层中也发育以切层为主的石英脉, 其中发育有星点状硫化物(图 5c), 这些矿化、蚀变特征表明辉绿岩和钠化的岩石与金矿化有着密切的分布关系.通过对黄铁矿和围岩地层中炭质板岩的微量测试, 结果显示它们都有高含量的金、铜.笔者研究认为矿区深部存在有规模较大的辉绿岩体, 深部的辉绿岩体上涌, 并与围岩地层接触发生交代作用, 蚀变成钠长岩, 同时萃取围岩地层中沉积预富聚的金、铜等有利成矿元素, 最终在碱性(钠质)浅成侵入岩接触带形成块状硫化物金矿和在顺层或切层石英脉中形成星点状硫化物金矿; 断裂构造对岩浆侵入活动和热液成矿作用的控制, 造成钠长岩与金矿体之间密切的空间分布关系.
图 4 东川播卡Au矿床典型矿化、蚀变素描图Fig. 4. The sketche of typical mineralization, alteration from the Boka gold deposit, Dongchuan
图 5 东川播卡Au矿床矿体构造-蚀变特征a.灰白-灰色钠长岩旁侧或上部发育石英+白云石+黄铁+黄铜矿脉(1685中段2#穿脉); b, g.石英脉型黄铁矿+黄铜矿及镜下特征; c.块状黄铁矿+黄铜硫化物切穿围岩地层(1700中段北沿脉17356井口); d, h.块状黄铁矿+黄铜硫化物及镜下特征; e.黄铁矿化灰白-浅肉红色蚀变钠长岩与围岩地层接触(1700中段北沿脉17356井口); f.黄铁矿化灰白-浅肉红色蚀变钠长岩, 发育星点状黄铁+黄铜矿; Ccp.黄铜矿; Py.黄铁矿; Q.石英; S0.围岩地层产状Fig. 5. The structural-alteration characteristics of ore body from the Boka gold deposit, Dongchuan2.2 采样位置
本次采集了5件硫化物样品用于进行Re-Os同位素和微量的测试与分析(表 1), 另外又挑选了8件围岩地层炭质板岩样品用于进行微量的测试与分析, 其中4件又进行了Re-Os同位素的测试与分析(表 2).
表 1 东川播卡Au矿床硫化物Re-Os同位素和微量样品特征Table Supplementary Table The characteristics of Re-Os isotopie and trace elements of sulfide from the Boka gold deposit, Dongchuan序号 样品编号 岩石名称 采样点 单矿物 测试和分析 1 180522-6 块状黄铁-黄铜矿 1700中段2#穿脉 细粒黄铁矿、黄铁矿 Re-Os同位素、微量 2 180522-5 块状黄铁-黄铜矿 1700中段北沿脉17356井口 细粒黄铁矿、黄铁矿 Re-Os同位素、微量 3 180522-7 石英脉型黄铁-黄铜矿 1685中段2#穿脉 细粒黄铁矿、黄铁矿 Re-Os同位素、微量 4 180522-12 块状黄铁-黄铜矿 1700中段北沿脉17356井口 细粒黄铁矿、黄铁矿 Re-Os同位素、微量 5 180522-13 黄铁矿化灰白-浅肉红色蚀变钠长岩 1700中段北沿脉17356井口 星点状黄铁矿、黄铁矿 Re-Os同位素、微量 表 2 东川播卡Au矿床炭质板岩Re-Os同位素和微量样品特征Table Supplementary Table The characteristics of Re-Os isotopie and trace elements of carbonaceous slate from the Boka gold deposit, Dongchuan序号 样品编号 岩石名称 采样点 样品类型 测试和分析 1 19HS-C-1 黑色炭质板岩 汤因线036县道公路旁, E102°57′23″ N26°16′27″ 全岩粉末样 微量 2 19HS-D-1 深黑色炭质页岩 汤因线036县道公路旁, E102°58′19″ N26°14′58″ 全岩粉末样 微量 3 19HS-G-1 深黑色炭质板岩 汤因线036县道公路旁的小道, E102°58′40″ N26°14′54″ 全岩粉末样 Re-Os同位素、微量 4 19HS2-A-1 黑色炭质千枚岩 大岩洞-岩坝塘沿江公路E102°58′46″ N26°28′52″ 全岩粉末样 Re-Os同位素、微量 5 XS-1655-1 黑色炭质板岩 播卡新山金矿1655中段(远离矿体) 全岩粉末样 Re-Os同位素、微量 6 XS-1670-1 黑色炭质板岩 播卡新山金矿1655中段(远离矿体) 全岩粉末样 Re-Os同位素、微量 7 XS-1655-KT01 黑色炭质板岩 播卡新山金矿1655中段(靠近矿体) 全岩粉末样 微量 8 XS-1655-KT02 黑色炭质板岩 播卡新山金矿1655中段(靠近矿体) 全岩粉末样 微量 硫化物样品总体为钠长岩化作用形成的黄铁矿化蚀变钠长岩、黄铁矿-黄铜矿化脉, 其中180522-5和180522-12(图 5d)为采自于矿床1700中段北沿脉17356井口的块状硫化物, 发育黄铁矿-黄铜矿; 180522-6为采自于东川播卡Au矿床1700中段2#穿脉的块状黄铁矿-黄铜矿; 180522-7(图 5b)为采自于东川播卡Au矿床1685中段2#穿脉的石英脉型黄铁矿-黄铜矿; 180522-13(图 5f)采自于矿床1700中段北沿脉17356井口, 岩石为钠长岩, 发育星点黄铁矿-黄铜矿化.
在金矿体附近、远离金矿体以及远离矿区采集了8件炭质板岩样品, 为避免矿化蚀变对其测试结果的影响, 主要采集无或少量矿化、无石英-方解石-白云石脉、表面干净的炭质板岩、页岩, 其中19HS-C-1和19HS2-A-1采自于远离矿区的黑色炭质板岩和黑色炭质千枚岩; 19HS-D-1和19HS-G-1采自于远离矿区的深黑色炭质板岩和页岩; XS-1655-KT01和XS-1655-KT02采自于播卡新山金矿1655中段靠近矿体的黑色炭质板岩; XS-1655-1采自于播卡新山金矿1655中段远离矿体的黑色炭质板岩; XS-1670采自于播卡新山金矿1670中段远离矿体的黑色炭质板岩.
3. 分析方法
3.1 Re-Os分析方法
对高含量黄铁矿样品和炭质板岩样品采用国家地质实验测试中心等离子体质谱仪(ICP-MS)和热表面电离质谱仪(Trition-plus)对Re-Os同位素比值进行测试, 仪器运行条件及详细测试流程参考(杜安道等, 2009).首先用地质锤将硫化物样品袋包好的矿石样品敲碎, 采用一次性滤纸将挑选出新鲜的硫化物样品包好, 用地质锤敲碎至60~80目, 然后在双目镜下进一步挑纯, 选取其中5件黄铁矿样品进行Re-Os同位素测试; 炭质板岩样品直接磨成粉末进行Re-Os同位素测试.化学溶解流程参照(李超等, 2016), 准确称取样品于细颈漏斗加入到长20 cm, 直径2 cm的Carius管底部.采用3 mL 15 mol/L盐酸185Re-190Os混合稀释剂转入用液氮冷冻的Carius管之后, 再依次加入5 mL经15 mol/L硝酸和1 mL 30%H2O2, 用液化石油气和氧气火焰封闭Carius管, 在230 ℃条件下加热24 h.采用Carius管直接蒸馏、微蒸馏方法对Os进行分离纯化(李超等, 2010), 采用丙酮对Re进行分离富集(李超等, 2009).
之后将焊好的Pt带在空气中以4.5 A的电流去气0.5 h, 然后用微量移液器将萃取后的Re溶液及微蒸馏纯化后的Os分别点在Pt带上(每次取0.2 μL), 以1 A电流蒸干.当溶液全部点带蒸干后, 缓慢升高电流至1.5 A, 持续1 min赶尽多余的杂质, 随后降下电流.用微量移液器取发射剂0.3 mL Ba(OH)2溶液点在试样上, 以0.6 A电流蒸干, 可看到乳白色的沉淀覆盖在Pt带上.随后缓慢升高电流至乳白色沉淀开始熔化成像冰一样的状态, 而后降低电流.点好的样品带采用热表面电离质谱仪Trition-plus对同位素比值进行测定(Creaser et al., 1991).对TIMS测量数据利用O同位素自然丰度和统计学中等概率模型采用逐级剥谱法进行O同位素干扰扣除.采用普通Re(185Re/187Re=0.597 38)作为外标进行Re同位素质量分馏校正, 采用192Os/188Os = 3.082 7(Nier, 1940)作为内标迭代法对Os进行质量分馏校正.
3.2 微量分析方法
对黄铁矿和炭质板岩(页岩)样品采用国家地质实验测试中心等离子体质谱仪(ICP-MS)进行微量测试.首先用地质锤将硫化物样品袋包好的矿石样品敲碎, 采用一次性滤纸将挑选出新鲜的硫化物样品包好, 用地质锤敲碎至60~80目, 然后在双目镜下进一步挑纯, 选取其中5件黄铁矿样品进行微量测试; 炭质板岩(页岩)直接碎成粉末样, 选取8件炭质板岩(页岩)样品进行微量测试.
采用0.5 mL硝酸和1.5 mL氢氟酸对25 mg样品在密闭溶样罐中加热溶解48 h, 能够获得较好的溶解效果(Zhang et al., 2012), 再采用ICP-MS技术进行多元素测定.封闭酸溶法的流程具体参照(李超等, 2020).该法的取样量和用酸量少, 空白低, 酸蒸汽在封闭罐内加热过程中产生较大压力, 能够进一步增强溶样效果, 并且避免了加热条件下一些易挥发元素的损失.
4. 测试结果
4.1 Re-Os同位素测试结果
本次测定的5件黄铁矿和4件炭质板岩样品Re-Os同位素结果见表 3, 其中普通Os是根据Nier值的Os同位素丰度, 借助192Os/190Os测量比计算得出的; 187Os是所有187Os同位素的总量.Re、Os含量的不确定度, 是由样品和稀释剂的称量误差、稀释剂的标定误差、质谱测定的分馏校正误差和待分析样品同位素比值测量误差经计算得出的.Re-Os同位素分析全流程空白Re为2 pg, Os为0.1 pg, 表 3数据已经扣除了本底对样品的影响.
表 3 东川播卡Au矿床黄铁矿和炭质板岩Re-Os同位素数据Table Supplementary Table The Re-Os isotopic data of pyrite and carbonaceous slate from the Boka gold deposit, Dongchuan样品号 样重(g) Re(ng/g) 普Os(ng/g) 187Re (ng/g) 187Os (ng/g) 187Re/188Os 187Os/188Os Rho 测定值 不确定值 测定值 不确定值 测定值 不确定值 测定值 不确定值 测定值 不确定值 测定值 不确定值 计算值 180522-6 0.650 7 0.562 0.004 0.000 7 0.000 0 0.353 0.003 0.004 9 0.000 0 3 671 42 51.04 0.29 0.434 180522-5 0.650 8 0.904 0.007 0.001 4 0.000 0 0.568 0.004 0.008 0 0.000 1 3 064 31 43.20 0.08 0.108 180522-7 0.650 4 0.283 0.002 0.008 6 0.000 1 0.178 0.001 0.005 9 0.000 0 1 58.5 1.6 5.250 0.010 0.066 180522-12 0.650 4 0.906 0.007 0.001 8 0.000 0 0.569 0.004 0.008 1 0.000 1 2 411 25 34.34 0.10 0.198 180522-13 0.650 0 0.237 0.002 0.001 7 0.000 0 0.149 0.001 0.002 6 0.000 0 673.2 6.9 11.64 0.03 0.224 19HS-G-1 0.500 3 2.732 0.020 0.137 2 0.001 1 1.717 0.013 0.048 7 0.000 4 96.20 1.0 2.732 0.005 0.118 19HS2-A-1 0.500 3 0.237 0.002 0.029 3 0.000 2 0.149 0.001 0.006 1 0.000 1 39.00 0.4 1.584 0.013 0.067 XS-1655-1 0.500 8 2.416 0.018 0.088 0 0.000 7 1.519 0.011 0.038 0 0.000 3 132.6 1.4 3.319 0.009 0.236 XS-1670-1 0.500 2 3.080 0.023 0.1610 0.001 2 1.936 0.014 0.037 3 0.000 3 92.40 0.9 1.781 0.003 0.168 从5件黄铁矿Re-Os同位素数据可以看出, 黄铁矿中Re含量为0.237 ~0.906 ng/g, 普通Os含量为0. 000 7~0.008 6 ng/g, 187Os含量为0.002 6~0.008 1 ng/g.铼锇含量都很低, 分别为10-9和10-12级, 187Re/188Os为673.2~3 671, 187Os/188Os为5.250~51.040.选择187Re/188Os值做黄铁矿187Os/188Os—187Re/188Os比值等时线图, 获得等时线年龄为779±14 Ma(n=5, MSWD=11.1)和初始187Os/188Os=3.03±0.42(图 6).该等时线年龄拟合度较高, 并且MSWD值较小, 说明该测年数据是可靠的, 可直接代表东川播卡金矿床的成矿年龄, 其中初始Os比值的不确定度较小为±0.42, 能够有效制约矿床成矿物质来源.
图 6 东川播卡Au矿床中黄铁矿Re-Os同位素等实线年龄Fig. 6. The Re-Os isochron age of pyrite from the Boka gold deposit, Dongchuan4件炭质板岩Re-Os同位素数据显示, Re含量为0.237~3.080 ng/g, 普通Os含量为0.029 3~0.161 0 ng/g, 187Os含量为0.006 1~0.048 7 ng/g, 187Re/188Os为39.00~132.6, 187Os/188Os为1.584~3.319.选择187Re/188Os值做炭质板岩187Os/188Os—187Re/188Os比值等时线图, 等时线年龄拟合度也很好, 其中MSWD值太大, 因此并不能精确代表围岩地层的时代.
4.2 微量测试结果
本次测定的5件黄铁矿样品和8件炭质板岩微量中Au和Cu的含量结果见表 4, 其中5件黄铁矿样品中Au含量为8.869~1 245.000×10-9, 平均为402.5×10-9; Cu含量为524.6~2 991.0×10-6, 平均为1 733.0×10-6.8件炭质板岩、页岩中Au的含量为14.01~71.18×10-9, 平均为44.98×10-9; Cu含量为8.79~171.00×10-6, 平均为46.07×10-6.微量结果显示13件样品中Au的含量均远远大于Au的克拉克值(约4×10-9); 5件黄铁矿样品中Cu的含量远远大于Cu的克拉克值(约60×10-6), 8件炭质板岩中Cu的含量也是大于或接近Cu的克拉克值.
表 4 东川播卡Au矿床黄铁矿、炭质板岩Au含量数据Table Supplementary Table The Au content data of pyrite and carbonaceous slate from the Boka gold deposit, Dongchuan序号 样品号 矿物、岩石 Au(10-9) Cu
(10-6)1 180522-6 黄铁矿 8.87 1 499.00 2 180522-5 黄铁矿 167.50 2 991.00 3 180522-7 黄铁矿 1 245.00 524.60 4 180522-12 黄铁矿 449.00 2 188.00 5 180522-13 黄铁矿 142.00 1 462.00 6 19HS-C-1 黑色炭质板岩(灰岩) 41.20 68.47 7 19HS-D-1 深黑色炭质页岩(板岩) 14.01 25.06 8 19HS-G-1 深黑色炭质板岩 39.82 8.79 9 19HS2-A-1 黑色炭质千枚岩 71.18 13.97 10 XS-1655-KT01 黑色炭质板岩 38.20 171.00 11 XS-1655-KT02 黑色炭质板岩 45.94 9.40 12 XS-1655-DK-1 黑色炭质板岩 56.10 20.88 13 XS-1670-1 黑色炭质板岩 53.42 50.96 克拉
克值- - 4.00 60.00 5. 讨论
5.1 成矿时代
关于东川播卡金矿的成矿时代, 前人对该矿床含金石英脉做了一定研究, 获得石英40Ar-39Ar的等时年龄为59.34~41.25 Ma(李志伟等, 2003), 表明播卡金矿主要是喜山期成矿, 上述成矿年龄与矿区辉绿岩的形成时代范围相差太大, 因此这些同位素年龄并不能直接精确的代表东川播卡金矿床的成矿年龄.早期Ar-Ar定年研究获得大部分东川铜矿成矿时代是新元古代的年龄, 例如汤丹铜矿1号矿体2060中段采场脉状铜矿的石英包裹体40Ar-39Ar等时线年龄为778±31 Ma(邱华宁等, 1998); 落雪矿老山9号硐(2872中段)采场层状铜矿石英流体包裹体40Ar/39Ar等时线年龄为807±25 Ma和粉末样品40Ar-39Ar等时线年龄为782±5 Ma(邱华宁等, 2002); 东川桃园铜矿与铜矿共生石英40Ar-39Ar同位素坪年龄为768. 43±0. 58 Ma, 等时线年龄为770. 00±5. 44 Ma(叶霖等, 2004).
由于缺少对东川播卡金矿床成矿时代精确的厘定.本文对该矿床1700和1685中段坑道获得的黄铁矿进行Re-Os同位素测定, 首次获得5件黄铁矿Re-Os等时线年龄为779±14 Ma(图 6), 且187Re/188Os—187Os/188Os等时线图拟合度较高, MSWD值较低, 可直接代表东川播卡金矿床的成矿时代为新元古代.
5.2 成矿物质来源
对于东川播卡金矿床的流体特征和成矿物质来源的研究一直存在争议.前人研究认为播卡金矿的物质是多源的, 来自同沉积火山喷发喷流事件、晋宁期岩浆侵入事件、峨眉山玄武岩地幔柱事件、喜山期造山成矿事件(吴富强和梁胜跃, 2011); 矿石氧同位素、硫同位素测试结果表明, 成矿流体以地下热卤水为主, 混合了部分岩浆水和大气降水(张建斌和肖红, 2011); 流体包裹体研究表明, 播卡金矿的初始成矿流体具有高温、高盐度特征, 表明其成矿流体来自附近的岩浆岩(肖晓牛等, 2017b).多金属矿床物质来源的研究是解决矿床成因和建立成矿模型的主要依据之一, 一般采用Pb、C、H、O、S等同位素来示踪金属成矿物质来源.但是Cu、Mo等金属元素与Pb、C、H、O、S的地球化学差异性较大, 并且在岩浆或成矿流体运移过程中会混入大量的Pb、C、H、O、S, 因此不能有效地制约金属成矿物质来源(江小均等, 2018).
由于黄铁矿Re含量较低, 并且含有一定的初始Os, 而Os为亲铜、亲铁元素, 在岩浆演化过程中具有相似的化学行为, 因此本文利用黄铁矿中Os的来源示踪东川-播卡金矿床金属成矿物质来源.Re-Os同位素体系封闭性好, 一般很难被后期地质过程重置破坏, 并且源于地幔的岩石具有类似于球粒陨石的187Os/188Os值, 而地壳具有异常高的放射性成因187Os/188O值, 因此初始187Os/188Os值是判断幔源岩石和壳源岩石的很好的示踪剂(杜安道等, 2012).
本次分析得出东川播卡金矿床黄铁矿Re-Os同位素体系的初始187Os/188Os值为3.03±0.42, 远远高于原始上地幔187Os/188O值0.129(Meisel et al., 1996), 而接近于平均大陆地壳187Os/188Os值3.63(Palmer and Turekian, 1986), 其中黄铁矿Re-Os同位素体系中Re、普通Os、187Os含量在炭质板岩Re-Os同位素体系中Re、普通Os、187Os含量的范围内, 指示东川播卡金矿床成矿物质主要是地壳来源(围岩地层), 而不是辉绿岩岩浆.前人报道的Re-Os定年的硫化物属壳源成因, 其中黄铁矿Re-Os体系的特征是: 非常低的Os和很高的187 Re /188Os值, 即所谓低含量高放射成因Os(LLHR)(Stein et al., 2000; Arne et al., 2001), 本次研究的黄铁矿与其相似, 具有明显的壳源特征.目前比较一致的看法是辉绿岩本身不可能是金的矿源岩(黄立刚和罗寿文, 2005).根据本次分析得出的黄铁矿微量中Au和Cu的含量(平均为402.5×10-9和1 733.0×10-6)远远大于Au和Cu的克拉克值(约为4×10-9和60×10-6), 也远大于围岩地层炭质板岩微量中Au和Cu的含量(平均为44.98×10-9和46.07×10-6), 其中Au的含量存在一定的空间变化关系, 矿区外围炭质板岩Au的含量大于矿区远离矿体的炭质板岩Au的含量, 前两者炭质板岩Au的含量均大于矿区矿体附近的炭质板岩Au的含量, 同时黄铁矿中Au的含量远远大于以上三者中的含量, 微量结果表明东川播卡金矿床围岩地层属高丰度值金源层, 能为金矿床的形成提供了丰富的物源, 考虑到黄铁矿、黄铜矿、金三者密切的分布关系, 进一步证实成矿物质主要来源于围岩地层炭质板岩.
因此, Re-Os同位素和微量结果支持成矿物质来源于地壳的结论, 即成矿物质主要来源于围岩地层炭质板岩本身, 辉绿岩岩浆对成矿贡献不大.
5.3 矿床成矿背景
东川播卡金矿床位于扬子西缘“康滇地轴”中南段, 随着近年来同位素测试手段的普及, 扬子西缘岩浆岩年代学取得了研究新进展, 同时揭示了扬子西缘新元古代岩浆作用主要集中在860~750 Ma(Wang et al., 2016; Yang et al., 2016; Chen et al., 2017; 刘桂春等, 2020), 前人研究表明罗迪尼亚超大陆裂解年龄范围是740~780 Ma(张少兵等, 2019), 峰期是750 Ma, 表明扬子西缘地区存在罗迪尼亚超大陆裂解事件.近年来成矿年代数据显示, 扬子西缘康滇地轴铜、铁的主成矿期包括~1.65 Ga和~1.0 Ga两期(陈伟等, 2019), 分别对应区域上两期成矿/热液事件.除这两期主成矿年龄外, 早期Ar-Ar定年研究获得的大部分是新元古代的年龄(830~760 Ma)(邱华宁等, 1998, 2002; 叶霖等, 2004), 近年也有利用辉钼矿的Re-Os同位素测定的约830 Ma的新元古代年轻矿化的报道(Zhao et al., 2017).目前已证实这些年龄代表了一期与该区新元古代岩浆岩相关的热液改造事件(Zhou et al., 2014; Zhu et al., 2018).
前人(胡建和程知言, 2015)报道了东川播卡矿田辉长辉绿岩锆石U-Pb年龄, 其上交点年龄(约17亿年)代表了辉绿岩的形成时代, 但辉绿岩也存在新元古代岩浆/热液改造年龄(785.5 ±8.1 Ma), 与该区新元古代岩浆岩相关的热液改造事件相对应, 本文研究的东川播卡金矿床的成矿时代为新元古代(779±14 Ma), 进一步表明东川播卡金矿应该是新元古代时期构造-岩浆热事件在扬子西缘康滇地轴的成矿响应.在扬子西缘新元古代岩浆岩的热液改造下, 该时期深部的辉绿岩体上涌, 并与围岩地层接触发生交代作用, 褪色蚀变成钠长岩, 同时萃取围岩地层中沉积预富聚的金、铜等有利成矿元素, 在良好的成矿空间内富聚成矿, 最终形成播卡金矿(图 7).
6. 结论
(1) 东川播卡Au矿中黄铁矿Re-Os等时线年龄为779±14 Ma, 可直接代表东川播卡金矿床的成矿时代为新元古代.
(2) 东川播卡金矿床黄铁矿Re-Os同位素体系的初始187Os/188Os值为3.03±0.42, 接近于平均大陆地壳187Os/188Os值(3.63), 其中黄铁矿Re-Os同位素体系中Re、普通Os、187Os含量在炭质板岩Re-Os同位素体系中Re、普通Os、187Os含量的范围内, 同时Au的含量存在一定的空间变化关系.因此Re-Os同位素和微量结果支持成矿物质来源于地壳的结论, 即成矿物质主要来源于围岩地层炭质板岩本身, 辉绿岩岩浆对成矿贡献不大.
(3) 东川播卡金矿应该是新元古代时期构造-岩浆热事件在扬子西缘康滇地轴的成矿响应.在扬子西缘新元古代岩浆岩的热液改造下, 深部的辉绿岩体上涌, 并与围岩地层接触发生交代作用, 褪色蚀变成钠长岩, 同时萃取围岩地层中沉积预富聚的金、铜等有利成矿元素, 在良好的成矿空间内富聚成矿, 最终形成播卡金矿.
致谢: 本论文在野外调研期间, 获得东川金山矿业公司刘凤祥总工程师的大量帮助, 在实验过程中, 得到了国家地质实验测试中心李超等实验室老师在实验中的悉心指导, 同时两位审稿专家对论文完善提出非常有价值的修改意见, 在此一并表示衷心感谢! -
图 1 大同盆地研究区采样点位置与地下水碘含量概况
绿色线表示河流
Fig. 1. Sampling location of groundwater samples from Datong basin
图 4 地下水DOC与δ13CDIC(a)、HCO3-(b)关系图
Fig. 4. The plots of groundwater DOC vs. δ13CDIC(a), DOC vs. HCO3-(b)
图 5 地下水δ34SSO4与SO42-/ Cl-(a)、δ13CDIC (b)关系图
Fig. 5. The plots of groundwater δ34SSO4 vs. SO42-/Cl-(a), δ34SSO4 vs. δ13CDIC (b)
图 6 碘含量I与δ13CDIC(a)、δ34SSO4(b)关系图
Fig. 6. The plots of groundwater iodine I vs. δ13CDIC(a), I vs. δ34SSO4(b)
表 1 研究区地下水主要水化学组分统计
Table 1. Statistics of groundwater chemistry compositions in the study area
样品编号 深度(m) 总碘(μg/L) δ13CDIC (‰) δ34SSO4 (‰) pH Eh (mV) 方解石SI 白云石SI 石膏SI DOC (mg/L) Fetot (mg/L) K++Na+ (mg/L) Ca2+ (mg/L) Mg2+ (mg/L) HCO3- (mg/L) SO42- (mg/L) Cl- (mg/L) EC (μS/cm) Ⅰ区 DT13-01 - 17.50 -9.79 4.41 8.59 37.70 1.19 2.19 -1.61 3.15 2.17 13.57 68.22 13.39 221.2 110.7 11.46 537 DT13-02 - 75.90 -10.75 10.12 7.30 -34.60 0.65 1.09 -0.83 2.67 1.59 30.59 221.5 61.62 543.2 404.4 123.4 1 542 DT13-22 30 21.10 -12.11 4.30 7.81 12.90 0.46 1.02 -1.53 3.09 0.04 35.12 104.5 53.51 316.3 137.8 170.8 1 046 DT13-23 60 14.40 -11.77 4.04 7.75 -10.10 0.55 1.13 -2.13 1.53 0.04 22.29 58.21 27.14 456.3 44.32 18.14 540 Ⅱ区 DT13-08 60 1 030 -7.59 9.42 7.44 -16.40 0.51 2.09 -1.07 15.6 0.07 1 016 124.8 633.9 878.7 1 677 2 398 9 231 DT13-13 48 201.0 -14.20 11.21 7.88 -53.00 0.68 1.82 -1.91 4.52 0.48 400.8 30.13 39.27 1 014 246.3 178.0 2 151 DT13-14 50 96.10 -13.13 11.15 7.76 -11.00 0.64 1.63 -1.74 3.43 0.22 185.9 49.66 48.65 755.8 191.3 104.4 1 340 DT13-15 70 637.0 -12.36 11.09 8.01 -138.4 0.73 2.15 -1.64 4.36 0.90 516.3 37.11 80.01 804.2 514.2 501.5 3 117 DT13-16 18 50.10 -10.37 8.96 8.13 -33.40 0.56 1.92 -2.07 7.29 0.17 561.6 14.30 39.27 1 093 447.9 313.2 3 009 DT13-21 25 151.0 -13.26 6.89 8.03 29.30 0.63 1.89 -2.33 2.79 0.48 156.1 26.94 51.37 641.7 86.41 105.0 1 200 DT13-24 30 17.40 -9.70 12.09 7.26 46.30 0.32 1.26 -1.41 4.43 0.02 190.2 95.42 177.4 654.8 383.9 358.9 2 649 DT13-25 - 158.0 -8.61 16.63 8.93 16.50 0.95 2.54 -1.55 2.02 0.07 545.0 25.82 49.55 298.9 783.8 566.1 3 034 Ⅲ区 DT13-04 75 934.0 -16.93 - 8.30 -102.0 0.20 1.43 -4.11 38.1 0.36 366.7 3.30 15.11 1 305 12.01 170.8 1 689 DT13-10 19 479.0 -13.60 13.28 8.28 -2.70 0.52 1.71 -2.58 7.56 0.03 418.7 8.23 16.57 1 230 178.8 173.0 1 940 DT13-12 52 151.0 -9.09 - 8.53 -38.50 0.28 1.66 -4.06 27.0 0.28 297.6 2.86 14.81 1 080 13.22 112.6 1 505 DT13-17 20 143.0 -10.77 13.01 7.28 28.10 0.66 1.71 -0.13 12.9 0.09 1 066 453.6 514.9 570.7 4 206 1 142 8 812 DT13-19 35 31.10 -13.90 11.35 7.70 72.50 0.44 1.66 -2.13 3.70 0.02 106.5 48.97 131.7 513.9 113.7 194.9 1 715 DT13-26 16 125.0 -8.42 11.66 8.10 3.80 0.45 1.53 -2.15 2.22 0.05 152.0 23.08 43.70 383.1 148.4 114.7 1 164 DT13-27 30 439.0 -12.97 15.48 7.63 -88.70 0.87 2.61 -0.56 17.2 - 1 974 227.9 750.9 755.4 3 521 3 301 10 339 DT13-29 - 18.80 -7.36 - 8.29 - 0.42 1.68 -2.48 2.71 - 75.53 13.58 41.22 409.3 101.7 24.07 838 DT13-30 28 30.90 -7.85 - 7.91 -35.60 0.31 1.15 -2.51 2.19 0.06 156.8 33.71 50.45 301.5 47.72 144.1 1 409 注：-.水样的浓度低于检测限；SI.正值表示处于过饱和状态，负值表示处于未饱和状态. 
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