Hydrothermal Process and Duration of Carboniferous Altered Tuff Reservoir in Well Dixi 14 Area of Kelameili Gas Field (Junggar Basin), NW China
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摘要: 为明确克拉美丽气田滴西地区石炭系蚀变熔结凝灰岩储层经历的流体作用及成岩孔隙演化过程,利用铸体薄片观察、扫描电镜、电子探针、阴极发光、荧光、微量/稀土元素分析及U-Pb同位素定年等方法技术开展综合研究.结果表明,火山碎屑物质的溶解及成岩转化为自生矿物的形成提供了物质基础;成岩过程中因埋藏、生烃、热液充注等活动而产生的成岩环境改变是控制区内孔隙形成及演化的重要因素:伴随着有机质的成熟,有机酸溶蚀形成大量晶屑铸模孔并在孔隙中沉淀出高岭石及石英;随着酸性流体向碱性转变,在溶蚀孔隙中沉淀出钠长石以及方解石,其充填作用使孔隙急剧减少;燕山中期(135±27 Ma)的构造热事件对储层形成及演化起到关键作用:高温、含硅热液流体的充注使基质中的伊利石转变为钾长石,同时二次溶解形成的Ca2+与流体携带的P5+、Ti4+、F-等离子结合形成含氟磷灰石、榍石充填孔隙,多余的SiO2则在孔隙中沉淀出石英.随着成岩环境再次向碱性、还原环境转变,含砷黄铁矿进一步在孔隙中形成,高岭石则进一步向绿泥石转化.温度升高引起的脱玻化、黏土矿物/沸石矿物转化、重结晶作用以及溶解作用在一定程度上增加了岩石中的次生储集空间,有利于油气的储集.Abstract: To decipher the fluid action and pore evolution in the Carboniferous altered tuff reservoir in Kelameili gas field (Junggar basin, Northwest China), the petrography and geochemistry were studied by core and thin section observation, scanning electron microscopy, electron probe, cathodoluminescence, fluorescence, rare elements and U-Pb isotope dating, etc.. The results show that the pore filling minerals of reservoir in the well Dixi 14 area mainly include kaolinite, albite, quartz, chlorite, pyrite, apatite, and the pore types are mainly residual pores of feldspar (K-feldspar and plagioclase) by dissolution-infilling and intergranular pores of various authigenic minerals. Firstly, the dissolution of pyroclastic materials and the transformation of diagenetic materials were fundamental for the formation of authigenic mineral. A large number of mold pores in crystal pyroclast were formed by acid fluid dissolution and kaolinite and quartz were precipitated from pores. More importantly, diagenetic environment changes caused by burial, hydrocarbon generation, hydrothermal charging and other activities are significant for pore formation and evolution. Albite and calcite were precipitated in dissolved pores by the fluid transformation from acid to alkaline, and resulted in the rapidly decrease of pores. During Middle Yanshanian (135±27 Ma), the thermal events were critical for the formation and evolution of the reservoir. (1) The illite of matrix was transformed into K-feldspar by the recharge of high temperature and rich-silicon hydrothermal fluid. (2) Simultaneously, fluoapatite and titanite were precipitated by combination of P, Ti, F ions with Ca2+ ion that derived by secondary dissolution, and filled the pores. Quartz was precipitated in the pore by the oversaturation of SiO2 fluid. Thereafter, arsenopyrite and chlorite were formed by the transformation of alkaline and redox condition in the process of burial diagenesis. Thus, devitrification caused by temperature elevation, mineral transformation from clay to zeolite, recrystallization and dissolution partly increased the secondary reservoir space, which is beneficial to the enrichment of hydrocarbon.
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全球多个国家和地区都在火山碎屑岩中获工业规模的油气产能,如格鲁吉亚Samgori油田、日本Akita和Niigata盆地、印度尼西亚Jatibarang油田,我国松辽盆地、海拉尔盆地、二连盆地、三塘湖盆地、准噶尔盆地及四川盆地等(Grynberg et al., 1993;Thomas Kalan and Sitorus, 1994;Tomaru et al., 2009;程日辉等,2010;Pola et al., 2012;陈常超等,2018;罗冰等,2019;Wu et al., 2021)均获较大突破,显示了火山碎屑岩良好的油气勘探潜力.火山碎屑岩(尤其是凝灰岩)颗粒细小、岩性致密,埋藏至5 000 m以下深度仍具较高孔隙度与其特殊的成岩作用密不可分,主要表现在喷发期间形成的原生孔/缝在迅速沉积成岩条件下被部分保留,以及与热流体活动相关的脱玻化与重结晶作用、蚀变作用及黏土矿物转化、溶蚀作用等对储层的改造方面(Kawamoto,2001;张丽媛等,2012).火山岩孔洞及裂缝中自生矿物产出状态、共生/伴生组合关系及标型特征研究有助于确定流体(热液)性质、来源及储层经历的流体‒岩石作用过程(Feng et al., 2019).
准噶尔盆地克拉美丽气田滴西14井区普遍发育陆相喷发环境下以爆发相火山碎屑岩作为主要储集岩的油气藏,储层非均质性强,局部层段岩心实测孔隙度可达20%以上(林向洋等,2011;石新朴等,2016).前期研究表明,该类储层普遍遭受蚀变作用强烈,溶蚀孔、晶间孔等次生孔隙发育,孔隙中各类自生矿物丰富且关系截然,显示了复杂的流体作用过程(刘小洪等,2016a).多期流体活动对相邻滴西17井区、滴西18井区玄武岩、次火山岩储层孔洞充填物序列、孔隙形成及演化产生了深远的影响(刘小洪等,2016b;Feng et al., 2019),然而针对火山碎屑岩储层矿物充填序列及流体作用过程尚未开展针对性研究.精细的岩石学及年代学研究可为储层形成过程及热流体作用时限提供重要的支撑(宋继叶等,2019;王健等,2019;胡国辉等,2020;王永等,2021).本次以典型井发育的强蚀变(熔结)凝灰岩储层为研究对象,围绕储层中自生矿物共生演化序列、同位素年代学及成因展开研究,探讨储层孔隙形成及演化过程,为我国西部地区火山碎屑岩储层油气勘探开发提供重要支撑.
1. 地质概况
克拉美丽气田位于准噶尔盆地滴南凸起西端,沿南北向展布,北接滴水泉凹陷,南抵东道海子凹陷,东边与克拉美丽山相连.早石炭世晚期,研究区所在陆东地区进入碰撞后应力松驰期,发育区域性巴塔玛依内山组火山岩储层(张生银等,2015).巴塔玛依内山组主要为一套杂色基性‒中性‒酸性火山熔岩、火山碎屑岩夹正常沉积岩的火山岩建造;该期火山活动具有时间持续长、强度大、期次多及岩性分区性显著的特征(林向洋等,2011;石新朴等,2016).克拉美丽气田滴西14井区石炭系主要以爆发相火山碎屑岩为主,发育少量溢流相中‒酸性火山熔岩以及火山沉积相凝灰质砂、泥岩;火山碎屑岩可进一步划分为(熔结)火山角砾岩、(熔结)火山凝灰岩等不同岩石类型,其物性总体较好,为该区重要的油气储集岩;除西部、北部及滴403井高部位裂缝较为发育外,低部位及中部裂缝均不发育(袁丹,2013)(图 1).
图 1 准噶尔盆地克拉美丽气田构造位置据刘小洪等(2016a)修改Fig. 1. Structure location map of the Kelameili gas field in the Junggar basin2. 样品分析
针对克拉美丽气田滴西14井区石炭系巴塔玛依内山组(熔结)凝灰岩进行系统采样,并选取中上部同一期次、不同蚀变程度的典型样品3件(DX32、DX33、DX34)分别磨制铸体薄片、阴极发光片及电子探针片,并针对孔隙发育层段样品(DX32)进行扫描电镜分析,以上分析均在西南石油大学地球科学与技术学院油气地质与勘探国家实验教学中心完成.全岩矿物X射线衍射分析在西南石油大学“油藏地质及开发工程”国家重点实验室完成(型号为X Pert PRO MPD).3件岩石主‒微量‒稀土元素分析测试工作由澳实分析检测有限公司完成,主量元素测定采用偏硼酸锂熔融、X荧光光谱分析,微量元素测定采用四酸消解、等离子光谱分析检测;稀土元素测定采用硼酸锂熔融、等离子质谱仪定量分析,测试分析精度优于5%.稀土元素球粒陨石标准化采用Sun and McDonough(1989)标准.
榍石分选在广州拓岩检测中心完成,共挑选出200粒榍石.鉴于样品中含较多以孔隙充填形式存在的自生榍石矿物(热液榍石),有可能实现对热液作用年龄的精确限定(向华等,2007;Li et al., 2009;朱乔乔等,2014;范裕等,2017;吕沅峻等,2021),本次研究重点挑选强蚀变凝灰岩样品1件(DX32)中的榍石矿物.榍石制靶后,在武汉上谱有限公司进行榍石透射光、反射光和扫描电镜下利用阴极发光(CL)照相,并挑选出20粒粒径较大、无明显裂隙及包裹体的榍石进行微区原位U-Pb同位素定年.榍石U-Pb同位素定年在武汉上谱分析科技有限责任公司完成,定年分析所用仪器为Agilent 7900型ICP-MS,分析用激光剥蚀系统为GeoLas HD 193 nm准分子激光剥蚀系统(Hu et al., 2015),激光束斑和频率分别为32 µm和5 Hz.U-Pb同位素定年和微量元素含量处理中采用榍石MKED1作为外部标准进行同位素比值和微量元素校正,数据处理采用ICPMSDataCal软件完成(Liu et al., 2009),榍石年龄谐和图用Isoplot 3.0程序(Ludwig,2003)获得.同位素比值和单个年龄误差为1σ相对误差.由于样品普通铅含量较高,本次不进行普通铅扣除,采用Tera-Wasserburg谐和图解法,将样品分析点的实测同位素比值投点到Tera-Wasserburg谐和图解上,根据拟合直线与谐和线的上交点获得样品的普通Pb组成,下交点则代表样品形成的近似年龄(朱乔乔等,2014;靳梦琪等,2020).
3. 结果
3.1 岩石学特征
岩心观察表明,滴西14井区多口井钻遇火山凝灰岩储层,尤其是DX1414井发育多套强蚀变火山凝灰岩,单层厚度可达10 m以上,其孔隙度普遍大于10%,渗透率大于0.5 mD,多为II类良好储层(图 2).以3 631~3 642 m取心段为例,强蚀变凝灰岩储层段(厚约为10 m)呈灰白色,具块状构造;岩石硅化作用强烈,岩性致密、孔隙细小,几乎不见裂缝,局部可见少量未蚀变肉红色钾长石晶屑.下部为未蚀变紫红色含角砾凝灰岩,上部为灰白色强蚀变晶屑凝灰岩,其间有灰绿色过渡段(图 3a、3b).显微镜下岩石具晶屑凝灰结构,晶屑普遍发生溶蚀‒再充填作用,充填矿物主要为石英、钠长石,同时可见高岭石、榍石、磷灰石、绿泥石、黄铁矿以及方解石等矿物,基质矿物成分主要为钾长石及石英,二者组成显微文象结构(图 3c~3g).相比而言,单层岩体上部溶蚀‒充填作用较为明显,孔隙类型主要为长石晶屑经溶蚀‒充填后形成的次生溶孔、晶间孔(图 3c~3e),孔隙最大可达500 μm以上,普遍在20~ 50 μm,属中‒小孔;单层岩体中下部溶蚀‒充填作用均不明显,主要以矿物的转化、重结晶及压实作用为主,矿物破裂、变形、机械双晶等现象明显,孔隙类型主要为各类矿物晶间孔,以微孔为主.
图 3 蚀变凝灰岩储层典型岩心及显微镜下特征a.上部灰白‒绿色蚀变凝灰岩,下部紫红色安山质含角砾凝灰岩,DX1414井,3 630~3 643 m;b.微孔隙发育,局部见肉红色的未蚀变钾长石晶屑,DX1414井,3 631.8 m;c.长石晶屑普遍发生溶蚀‒充填现象,DX1414井,3 631.8 m;d.长石溶孔中充填石英、高岭石以及榍石,DX1414井,3 631.8 m;e.长石晶屑溶蚀残余孔发育,孔隙中充填自生钠长石、石英及榍石,DX1414井,3 631.8 m;f.长石晶屑溶孔中充填石英、钠长石、高岭石、绿泥石、黄铁矿及榍石,DX1414井,3 631.8 m;g.部分长石晶屑铸模孔被方解石充填,DX1414井,3 631.8 m;h.未蚀变的钾长石、钠长石晶屑,DX1414井,3 640 m;Qz.石英;Kln.高岭石;Or.钾长石;Ab.钠长石;Spn.榍石;Py.黄铁矿;Ap.磷灰石;Cal.方解石;P.孔隙Fig. 3. Macro- and micro-photographs of the Carboniferous altered tuff reservoir in the study area表 1 强蚀变‒弱蚀变岩主量元素(单位:%)组成Table Supplementary Table The major element data of strong and weak altered tuffs in the study area (%)样品编号 深度(m) 岩性 SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO MgO Na2O K2O Na2O+K2O Cr2O3 TiO2 MnO P2O5 SrO BaO LOI Total DX32 3 631.8 强蚀变岩 77.4 9.4 0.89 0.85 0.16 0.5 6.47 6.97 < 0.01 0.33 0.06 0.1 < 0.01 0.27 1.24 97.7 DX33 3 637.2 中等
蚀变岩71.9 12.5 0.94 0.77 0.13 3.51 4.74 8.25 < 0.01 0.44 0.05 0.16 0.01 0.16 0.78 96.1 DX34 3 640 弱蚀变岩 69.8 13.45 3.86 0.82 0.44 5.55 1.57 7.12 < 0.01 0.47 0.11 0.13 0.01 0.04 1.26 97.5 弱蚀变段岩石呈灰绿色,岩性致密,几乎不见任何孔隙.显微镜下呈明显的晶屑凝灰结构,晶屑以钾长石、钠长石为主,双晶明显;未见明显溶蚀‒充填现象,基质以未明显脱玻化的玻璃质为主(图 3h).通过对不同蚀变程度岩石主量元素组成的对比分析,强蚀变岩中除SiO2含量明显增高外,Al2O3、Fe2O3、CaO、MgO的含量均明显降低,Na2O+K2O含量则没有明显变化,相比之下,强蚀变岩中K2O含量明显高于中等蚀变岩及弱蚀变岩(表 1).
根据X衍射分析结果,岩石中矿物组分主要为石英、钾长石和钠长石,含少量绿泥石黏土矿物以及沸石类矿物(图 4a);由下往上,随着蚀变作用的增强,钠长石、绿泥石矿物含量逐渐减少,钾长石、石英含量依次增高;沸石类矿物在弱蚀变岩中主要为钠沸石、交沸石以及钡沸石组合,在强蚀变岩中主要以浊沸石为主(图 4b),见少量中沸石、交沸石以及钡沸石;榍石、方解石等矿物由于含量较少,在图谱中显示不明显(图 4c).
3.2 自生矿物类型及特征
区内蚀变岩自生矿物主要为石英、钠长石、榍石、黄铁矿、高岭石、绿泥石、磷灰石及方解石,它们常同时存在于长石晶屑溶孔中.蚀变岩中的石英主要以次生孔隙充填物及基质矿物两种形式产出:以孔隙充填形式存在的石英普遍具规则的柱状晶形,表面洁净(图 3c~3f,图 5a),在阴极发光下除少量不发光外均发蓝色光;基质中的石英同样发蓝色光,与发灰色光的钾长石矿物交生(图 5b);除SiO2组分以外,大部分的石英均探测出了少量TiO2等组分(0.039%~0.057%).钠长石主要以充填次生孔隙形式存在,其表面洁净,发育典型聚片双晶(图 3f),扫描电镜下呈自形的板柱状晶形(图 5a,5c),并常具港湾状溶蚀边缘(图 5b).榍石主要呈半自形‒他形充填在孔隙内部,无色‒淡褐色,半透明,具正极高突起,高级白干涉色(图 3c~3f),在阴极发光下常具环带结构,中部及边部分别发灰蓝色光及蓝灰色光,边缘见明显溶蚀现象(图 5b).榍石成分中SiO2含量在30.57%~30.77%,接近于30.6%的理论值;CaO含量在26.86%~27.60%,略低于28.6%的理论值;而TiO2的含量明显均低于40.8%的理论值,仅为28.69%~32.2%;组分中同时含较多Al2O3(6.35%~8.39%)及F(4.27%~4.73%).黄铁矿主要呈规则的粒状晶形充填在孔隙内部,为最晚期形成矿物(图 3f);其S、Fe及As含量分别在47.52%~50.68%、44.16%~45.07%及4.60%~6.91%;个别黄铁矿样品可含微量Cu、Zn、Au、Ag、Ni等组分,S/Fe、δFe及δS值(δFe=(Fe-46.55)/46.55 ×100,δS=(S-53.45)/53.45 ×100)分别为1.87~1.96、-4.54~-3.50及-10.09~5.52(表 2,表 3).区内所有黄铁矿均亏硫、亏铁,属典型岩浆热液型黄铁矿(严育通等,2012).高岭石主要呈书页状和蠕虫状集合体分布在溶蚀孔中(图 3d,图 5a,5c),阴极发光下发亮蓝色光(图 5b),绿泥石主要呈玫瑰花瓣状充填在次生孔隙中,见高岭石向绿泥石转化的中间产物(图 3d,图 5a,5c).磷灰石主要呈等粒状充填在溶蚀孔隙中,在阴极发光下发黄绿色光(图 5b),主要为含氟磷灰石.此外,局部还可见方解石完全充填长石次生溶孔(铸模孔)(图 3g)以及方解石充填孔隙后又被完全溶解、只在边缘微量残留现象,边缘残留的方解石在阴极发光下发橘红色光(图 5b).
图 5 强蚀变岩扫描电镜、阴极发光及荧光特征a.钠长石、石英、高岭石‒绿泥石充填钾长石次生溶孔,DX1414井,3 631.8 m,SEM;b.基质中钾长石发蓝白色光,磷灰石发黄色光,石英发蓝色光,钠长石不发光,榍石中部发灰蓝色光,边部发蓝灰色光,边缘有溶蚀现象,DX1414井,3 631.8 m,CL;c.钠长石、榍石、高岭石‒绿泥石充填钠长石次生溶孔,DX1414井,3 631.8 m,SEM;d.长石晶屑溶蚀孔中充填钠长石、石英不发荧光,榍石发弱荧光,烃类发亮黄绿色荧光,DX1414井,3 631.8 m,绿光.Qz.石英;Kln.高岭石;Or.钾长石;Ab.钠长石;Spn.榍石;Py.黄铁矿;Ap.磷灰石;Cal.方解石;P.孔隙Fig. 5. SEM, CL and fluorescence of strong altered tuff in the study area表 2 蚀变凝灰岩中黄铁矿电子探针数据分析(%)及计算晶体化学式Table Supplementary Table The EPMA data analysis (%) and calculated crystal formula of the pyrite in altered tuff名称 样品编号 Fe S As Au Ag Ni Cu Se Pb Zn 总和 化学式 黄铁矿 DX32-Py-1 44.16 48.49 6.299 - 0.005 - 0.422 - - 0.000 99.38 Fe(S1.5125As0.0841)1.596 6 DX32-Py-2 44.35 47.52 6.912 0.059 - - - - - 0.045 98.89 Fe(S1.4822As0.0923)1.574 5 DX32-Py-3 45.07 50.68 4.596 - - - - - - 0.000 100.35 Fe(S1.5805As0.0613)1.642 1 DX32-Py-4 44.73 49.42 5.729 - - 0.027 - - - 0.032 99.93 Fe(S1.5415As0.0613)1.618 0 DX32-Py-5 44.32 49.02 5.799 - - 0.011 - - - 0.000 99.14 Fe(S1.5290As0.0774)1.606 4 注:“-”表示低于检测限. 表 3 蚀变凝灰岩中榍石电子探针数据分析(%)及计算晶体化学式Table Supplementary Table The EPMA data analysis (%) and calculated crystal formula of the titanite in alterated tuff样品 DX32-Ttn-1 DX32-Ttn-2 DX32-Ttn-3 SiO2 30.711 30.57 30.774 TiO2 32.212 29.465 28.693 Al2O3 6.351 7.954 8.388 FeO* 0.157 0.03 0.153 MnO - 0.017 0.017 MgO 0.033 0.024 0.023 CaO 26.858 27.487 27.602 Na2O 0.037 0.048 0.073 K2O 0.035 0.013 0.014 F 4.53 4.73 4.27 总和 100.92 100.34 100.01 晶体化学式(基于O=5计算) Si 1.023 1.025 2 1.030 2 Ti 0.806 8 0.743 0.722 3 Al 0.249 3 0.314 4 0.330 9 Fe 0.004 4 0.000 8 0.004 3 Mn - 0.000 5 0.000 5 Mg 0.001 6 0.001 2 0.001 1 Ca 0.958 5 0.987 6 0.99 Na 0.002 4 0.003 1 0.004 7 K 0.001 4 0.000 5 0.000 6 F 0.477 2 0.501 6 0.452 注:FeO*为全铁含量,“-”表示低于检测限. 3.3 热液榍石的判断依据、元素组成及U-Pb定年结果
本区榍石主要以充填孔隙形式存在,粒径普遍在100~20 μm,形态极不规则,阴极发光(CL)下内部结构较均一,常与钠长石、石英等矿物镶嵌生长(图 6a),结合榍石极易与流体反应的特点(靳梦琪等,2020),初步判断其主要为自生(热液)成因榍石.
图 6 榍石电子探针背散射(BSE)图像及其稀土元素、年龄特征a.榍石BSE照片;b. ΣREE-Th/U图(底图据吕沅峻等,2021);c.榍石稀土元素球粒陨石标准化图(球粒陨石元素标准化数据据Sun and McDonough, 1989);d.全岩稀土元素球粒陨石标准化图(球粒陨石元素标准化数据据Sun and McDonough, 1989);e.榍石LA-ICPMS U-Pb定年结果Fig. 6. The electron probe backscattering (BSE) images, REE and U-Pb data of titanite首先,由于Th在热液中迁移率远低于U,热液榍石一般具有低的Th/U比,同时由于榍石中Ti4 ++O2- =(Al,Fe)3+ +(F,OH)-置换关系的存在,相对岩浆榍石及热液榍石具更高的F、Al2O3含量、更低的TiO2含量(吕沅峻等,2021).热液榍石普遍具有较低的稀土总量,其稀土配分模式受控于其形成热液流体的REE组成以及其共生的矿物类型.其次,在微量元素及稀土元素组成方面,本区榍石Th、U含量变化范围很大,分别为3.9×10-6~52.2×10-6(平均值为21.8×10-6)和5.9×10-6~44.1×10-6(平均值为17.8×10-6),具有较低的Th/U比值(0.21~3.22);且具有变化较大且较低的稀土元素含量(表 4),ΣREE变化范围为2 684.82×10-6~7 745.07×10-6,平均值为4 412.78×10-6.在ΣREE-Th/U图解中(图 6b),大部分数据点位于热液锆石范围内,结合其成分中较低的TiO2含量以及较高的Al2O3和F含量,进一步证实其属典型热液成因榍石.此外,背散射图像下,榍石无明显成分环带特征,应为同一期热流体持续作用的产物(图 6a).
表 4 榍石矿物及全岩Th、U元素及稀土元素(单位:μg/g)分析结果表Table Supplementary Table The analysis results of Th, U and trace and rare earth elements (μg/g)样品号 岩性 深度(m) La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Y ΣREE LREE HREE LREE/HREE LaN/YbN δEu δCe Th U Th/U DX32-01 榍石 3 631.8 226.8 1 308.2 258.7 1 388.0 364.3 76.3 275.8 37.5 181.4 29.7 70.8 9.7 61.0 6.4 655.9 4 294.6 3 622.3 672.3 5.4 2.67 0.74 1.32 52.23 20.73 2.52 DX32-02 榍石 3 631.8 235.9 1 257.5 220.9 1 088.2 249.3 53.1 184.8 25.3 119.4 19.7 45.7 6.4 41.4 4.4 427.5 3 552.0 3 105.0 447.1 6.9 4.08 0.76 1.35 39.52 12.27 3.22 DX32-03 榍石 3 631.8 162.9 906.4 176.9 924.0 256.9 49.7 206.9 30.8 156.6 28.1 70.0 9.6 60.4 7.4 619.1 3 046.6 2 476.8 569.9 4.3 1.93 0.66 1.31 24.10 11.38 2.12 DX32-04 榍石 3 631.8 183.1 1 116.3 211.8 1 075.4 253.0 54.1 192.3 24.8 119.5 20.5 47.5 6.4 41.5 4.3 456.6 3 350.4 2 893.7 456.7 6.3 3.16 0.75 1.39 21.85 12.11 1.80 DX32-05 榍石 3 631.8 305.3 1 587.9 256.1 1 174.7 219.8 52.8 153.2 18.4 92.1 15.8 36.9 5.0 32.5 3.6 345.1 3 954.1 3 596.6 357.5 10.1 6.75 0.88 1.39 11.75 14.73 0.80 DX32-06 榍石 3 631.8 198.8 1 237.7 269.7 1 521.3 512.5 207.0 535.8 88.4 564.8 120.4 311.3 41.7 258.3 30.8 3 300.3 5 898.4 3 947.0 1 951.4 2.0 0.55 1.21 1.31 5.42 5.93 0.91 DX32-07 榍石 3 631.8 254.5 1 359.5 238.0 1 162.9 255.8 55.6 186.1 24.3 116.5 19.4 42.8 6.0 39.6 3.9 395.5 3 764.8 3 326.2 438.6 7.6 4.60 0.78 1.35 37.29 19.73 1.89 DX32-08 榍石 3 631.8 110.9 691.0 156.1 922.8 331.3 130.2 372.9 68.9 460.0 101.2 264.4 36.4 225.3 27.0 2 720.1 3 898.4 2 342.4 1 556.0 1.5 0.35 1.13 1.29 7.06 6.63 1.06 DX32-09 榍石 3 631.8 152.0 836.5 155.3 817.5 223.1 58.7 203.2 29.8 169.1 34.0 87.0 11.9 72.5 9.2 804.6 2 859.7 2 243.1 616.5 3.6 1.50 0.84 1.33 4.54 10.21 0.44 DX32-10 榍石 3 631.8 148.3 815.5 151.5 787.5 234.6 55.8 209.4 34.3 198.5 38.6 100.1 14.3 90.7 10.4 847.4 2 889.5 2 193.2 696.3 3.1 1.17 0.77 1.33 3.92 8.70 0.45 DX32-11 榍石 3 631.8 134.3 746.8 150.9 809.1 233.2 49.0 198.4 29.0 154.5 28.5 70.3 9.8 63.2 7.8 644.3 2 684.8 2 123.3 561.5 3.8 1.52 0.70 1.29 22.37 8.14 2.75 DX32-13 榍石 3 631.8 378.1 2 360.4 438.2 2 224.4 624.3 150.0 502.2 82.8 476.4 87.1 205.2 28.4 171.3 16.3 1 782.9 7 745.1 6 175.3 1 569.8 3.9 1.58 0.82 1.42 9.20 44.09 0.21 DX32-14 榍石 3 631.8 342.4 2 019.0 358.7 1 800.1 455.9 113.5 366.2 52.2 276.7 49.8 118.6 16.0 99.3 10.3 1 089.0 6 078.7 5 089.5 989.2 5.1 2.47 0.85 1.41 33.94 36.54 0.93 DX32-15 榍石 3 631.8 352.6 2 231.0 410.6 2 098.5 522.8 161.7 443.3 66.9 377.1 72.2 172.5 23.9 145.2 16.0 1 676.4 7 094.0 5 777.1 1 317.0 4.4 1.74 1.03 1.44 30.13 37.82 0.80 DX32-16 榍石 3 631.8 266.4 1 836.1 365.7 1 874.9 485.8 112.9 388.4 53.8 275.7 49.8 115.2 15.7 97.7 10.6 1 141.6 5 948.7 4 941.8 1 007.0 4.9 1.96 0.79 1.44 38.17 32.42 1.18 DX32-17 榍石 3 631.8 203.6 1 101.5 197.0 987.6 226.7 49.0 162.6 21.7 102.3 17.4 40.2 5.7 35.7 3.9 377.8 3 154.7 2 765.4 389.3 7.1 4.09 0.78 1.35 26.13 10.58 2.47 DX32-18 榍石 3 631.8 181.1 1 146.0 244.5 1 332.0 395.7 164.2 395.4 65.5 410.8 87.7 226.3 30.6 188.3 22.4 2 414.1 4 890.5 3 463.5 1 427.1 2.4 0.69 1.27 1.34 11.95 10.48 1.14 DX32-19 榍石 3 631.8 346.8 1 788.7 267.8 1 175.2 202.7 52.8 146.8 17.4 83.0 14.4 34.3 4.7 30.9 3.6 324.0 4 168.9 3 833.9 335.0 11.4 8.06 0.94 1.44 12.77 15.59 0.82 DX32-20 榍石 3 631.8 324.7 1 807.4 295.2 1 375.2 269.3 61.8 192.7 23.3 111.0 18.9 42.7 5.8 36.8 3.8 398.0 4 568.7 4 133.7 435.0 9.5 6.33 0.83 1.43 21.78 20.79 1.05 DX32 蚀变岩 3 631.8 13.10 25.70 3.12 13.80 3.13 1.27 3.08 0.49 2.93 0.63 1.96 0.32 1.95 0.32 17.70 71.80 60.12 11.68 5.15 4.82 1.25 0.99 4.31 1.33 3.24 DX33 中等蚀变岩 3 637.2 12.90 35.00 4.45 19.30 4.17 1.22 4.25 0.69 4.04 0.86 2.62 0.43 2.55 0.42 25.70 92.90 77.04 15.86 4.86 3.63 0.89 1.13 4.87 1.67 2.92 DX34 弱蚀变岩 3 640 12.60 34.80 4.24 18.70 4.17 1.03 4.66 0.73 4.52 0.98 3.06 0.50 3.09 0.51 30.20 93.59 75.54 18.05 4.19 2.92 0.71 1.17 5.16 1.76 2.93 本区榍石稀土配分形式呈轻稀土富集(除La、Ce明显亏损以外)、重稀土亏损的右倾式(图 6b、图 6c),其LREE/HREE比值为1.5~11.4,(La/Yb)N =0.35~8.06,δEu=0.65~1.27,δCe=1.29~1.44,可明显分为重稀土略微亏损Eu正异常、重稀土亏损Eu弱负异常两种类型(图 6b、6c);从全岩稀土元素球粒陨石标准化图中可看出(图 6d),由弱蚀变→中等蚀变→强蚀变岩,稀土元素总量明显减少,逐渐从具Eu负异常过渡到Eu正异常,表明热液作用对稀土元素在矿物中的再分布造成了一定影响.
榍石U-Pb定年的前提是用于U-Pb同位素分馏校正的外部标准与榍石样品没有基体效应,即标样与样品在结构与组成上都相匹配,本次采用的榍石MKED1标样普通铅含量较低,而研究区热液成因榍石样品中含有大量普通Pb,基体效应无法避免,即使是进行普通铅校正也不能完全消除,从而在一定程度上影响了年龄的准确度及精度(靳梦琪等,2020).对于含有普通铅的榍石U-Pb定年,通过构建Tera-Wasserburg图解,直接获得下交点年龄,再寻求其他地质证据支持是比较可行的方案(朱乔乔等,2014);如图 6e所示,19个有效数据点在Tera-Wasserburg图解上构成一条很好的不一致线,由此获得的下交点年龄为135±27 Ma,可大致代表热液榍石的形成年龄.在此定年结果基础上,进一步开展矿物成因及共生演化序列研究,结合区域埋藏史、热演化史研究结果,可明确热液作用具体时间,进而剖析热液作用影响储层发育具体过程.
4. 讨论
4.1 自生矿物成因及生成序列
根据铸体薄片鉴定、扫描电镜观察、电子探针分析结果及区内下部弱蚀变岩岩性特征可知,本区强蚀变岩中的残余晶屑成分主要为钾长石,少量中‒酸性斜长石;长石晶屑发生强烈溶蚀后,围绕其残余向内依次形成高岭石、钠长石、石英、榍石以及黄铁矿等自生矿物.岩浆期后热液注入、有机质热演化过程中释放的有机酸以及其他流体影响均可造成孔隙中上述自生矿物的沉淀以及孔隙的形成(张丽媛等,2012),需进一步结合矿物产状、微量元素组成等分析各矿物成因.
(1)石英、高岭石‒绿泥石. 长石的溶解是自生高岭石形成的一种重要来源,钾长石、钠长石、钙长石在酸性条件下生成高岭石分别经历如下反应(黄思静等,2009):
2KAlSi3O8(钾长石)+2H++H2O→Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(石英)+2K+, 2NaAlSi3O8(钠长石)+2H++H2O→Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(石英)+2Na+, CaAl2Si2O8(钙长石)+2H++H2O→Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+Ca2+, 由上式可知,在钾长石、钠长石转变为高岭石时,有部分二氧化硅生成,可为自生石英的形成提供物质来源,同时可提供K+、Na+来源;而斜长石溶解(尤其是偏基性斜长石)反应的产物中普遍缺乏SiO2,但可提供一定数量的Ca2+.
根据高岭石主要填充在钾长石次生溶蚀孔中并与石英共生等现象判断,高岭石与石英的沉淀与钾长石的溶解作用有关;与此同时,基质中的黏土矿物转化(蒙皂石→伊利石)进一步消耗了K+,使得钾长石持续溶解,最终仅有边缘部分残留.绿泥石与高岭石的产出关系表明,孔隙中的绿泥石主要由高岭石转化而来,该转化在Fe2+和Mg2+存在且孔隙水为碱性的条件下易于发生,暗色矿物的蚀变可提供镁离子和铁离子(陈鑫等,2009;朱世发等,2014).
(2)钠长石.区内钠长石主要沿着被溶蚀的钠长石的边缘向中心生长,表面洁净,自形程度好(图 3e、g3、3h),明显为自生成因.根据基质中无钠长石存在现象判断,溶蚀孔中钠长石的Na+应主要来源于Ab组分较高的中‒酸性斜长石晶屑矿物的溶蚀再沉淀.
孔隙中的自生石英在外部形态上的自形表明其形成空间较开阔,在成分上含TiO2以及在阴极发光下发蓝色光表明其形成于较高温度下.鉴于蚀变岩中SiO2含量明显高于弱蚀变岩石,除长石溶解形成的SiO2外,岩石中还应存在外来的SiO2来源,与之前相关研究结论一致(刘小洪等,2016a;Feng et al., 2019).
在外来SiO2参与下,基质中由黏土矿物转化形成的伊利石可进一步向钾长石转化,伊利石转化为钾长石的反应式如下:KAl2AlSi3O10(OH)2(伊利石)+6SiO2+2K+⇋3KAlSi3O8(钾长石)+2H+.多余的SiO2则在基质中进一步沉淀下来,与钾长石形成文象交生结构.
(3)浊沸石.凝灰岩中火山物质含量高且不稳定,在受水溶液作用迅速分解后可放出大量K+、Na+、Ca2+、Mg2+等离子,使溶液呈强碱性且盐度升高,很有利于沸石类矿物的形成(朱世发等,2014).强碱性(pH > 9)、高Ca2+活度、充足且具高活性的SiO2的存在以及一定的温度和压力条件下,有利于形成浊沸石(杨晓萍和裘怿楠,2002;黄思静等,2009).X衍射分析结果显示,研究区仅在强蚀变岩石中含少量的浊沸石矿物,而在中等及弱蚀变岩中主要以其他贫钙沸石种类存在,各类沸石的密切共生关系表明它们同为火山碎屑物质成岩转变的产物,其种类的差异性表明前者经历的流体作用过程更符合浊沸石生成条件.
此外,在多数含浊沸石火山岩/碎屑岩储层中,有机酸引起的浊沸石的溶蚀是形成次生孔隙储集体的关键,其溶蚀常沿解理缝进行,形成大小不等的粒内溶孔,也可以大部分被溶掉,残存少量晶骸(孟元林等,2013).本区浊沸石在长石晶屑溶孔中没有明显见及,仅残留于部分孔隙边缘,表明其曾遭受了大规模的溶蚀作用,浊沸石的形成时间应在有机质大规模排酸之前.
(4)榍石.榍石与钠长石、石英交生现象(图 6a)暗示参与榍石形成的SiO2与参与钠长石化、石英沉淀的SiO2来源于同性质热流体;榍石及与之伴生充填溶蚀孔隙的磷灰石均含F,暗示流体为来自深部的岩浆期后热液流体(Feng et al., 2019).
区内成分中较多的Al2O3及F组分(表 2)指示榍石中存在Al3++F- = Ti4 ++ O2-的置换反应,该置换反应受温度、压力以及共生矿物组合的控制,高温(> 500 ℃)或高压条件下有利于置换反应的进行(叶凯和叶大年,1996;范裕等,2017).根据基于榍石中微量元素Zr含量的温压条件估算公式(Hayden et al., 2008)计算得到的本区榍石形成温度范围为604.4~661.5 ℃,进一步证实了热液具有较高的温度.此外,榍石矿物发弱荧光,边部有明显交代溶蚀现象(图 5c),指示榍石形成过程中以及形成后还受到烃类流体影响.
前已述及,榍石稀土元素分布具Eu正异常和负异常两种情况(图 6b、6c).榍石中Eu异常的影响因素主要是氧逸度:在还原条件下Eu多呈+2价、与Ca2+具有相似的地球化学特征,因其会替代榍石晶格中Ca2+的位置,从而在稀土配分曲线上呈现出Eu正异常特征(Horie et al., 2008;吕沅峻等,2021);而Eu2 +氧化为Eu3+后较难置换Ca2 +进入榍石(范裕等,2017),从而导致明显的负Eu异常.因此,本次测试样品中普遍具Eu负异常的榍石应形成于深部热液向上运移的过程中,此时裂隙增多、氧逸度有所升高.在受构造热事件影响的高温‒氧化条件下,黏土矿物转化、斜长石向钠长石转化过程中放出的Ca2+与热液带来的SiO2、Ti4+结合,形成孔隙中普遍存在的形态不规则的自生榍石,多余的SiO2则进一步参与到伊利石→钾长石的转化过程中,或在孔隙中以及基质中直接沉淀.鉴于火山碎屑岩全岩稀土元素分析并未出现重稀土La、Ce以及轻稀土亏损现象(图 6d),磷灰石是岩石中最富含稀土元素的矿物,由此判断磷灰石的形成应略早于榍石,其沉淀对榍石的稀土配分模式造成了一定影响(范裕等,2017).此外,不排除在热液作用过程中还形成有其他独立稀土矿物,如独居石等,笔者在同样是与热液作用密不可分、且具有类似矿物充填特征的四川盆地西南部二叠系火山碎屑岩储层中就见到有呈热液成因产状的独居石矿物(Liu et al., 2022).样品中少量具Eu正异常的榍石可能形成于榍石大量生成、SiO2被消耗之后的还原的环境中,对应于阴极发光下边缘发蓝灰色光的榍石(图 5c),与之伴生的还有富砷黄铁矿.
根据以上分析结果,可将长石晶屑溶孔中自生矿物生成序列归纳为以下2种情况:①晶屑为钾长石:高岭石+石英→方解石→磷灰石→榍石→石英→黄铁矿→绿泥石;②晶屑为钠长石:高岭石+石英→钠长石→方解石→磷灰石→榍石→石英→黄铁矿→绿泥石.
4.2 埋藏成岩及孔隙演化
综上所述,研究区蚀变凝灰岩储层的成岩作用兼具酸性成岩作用(长石溶蚀、自生高岭石及石英沉淀)及碱性成岩作用(沸石类、自生钠长石及方解石等沉淀)的特征,呈现酸‒碱交替变化的特点.将上述榍石定年结果及矿物生成序列结果投到区域埋藏史与古地温演化图上,结合蚀变凝灰岩储层孔隙发育特征及前期成岩作用研究成果(达江等,2010;刘小洪等,2016a),建立了滴西14井区火山碎屑岩储层埋藏成岩‒孔隙演化序列(图 7).如图 7所示,热液榍石定年结果揭示的热液活动时间与燕山中期区域构造抬升事件相对应.因此,准噶尔盆地克拉美丽气田滴西14井区对石炭系蚀变凝灰岩储层形成及演化起关键作用的热液事件时间应限定于晚侏罗世至早白垩世,并发生于第一次成藏与第二次成藏之间.此外,该时期也是滴西地区石炭系烃源岩大面积成熟时间.在不同阶段的成岩过程中,因埋藏、生烃、热液充注等活动而产生的成岩环境改变,是制约本区火山碎屑岩孔隙形成及演化的重要原因.在未经历明显风化淋滤阶段情况下,蚀变凝灰岩储层的成岩‒孔隙演化过程可总结如下:
图 7 蚀变凝灰岩储层埋藏成岩及孔隙演化序列模式图埋藏史与古地温演化图据达江(2010);包裹体测温据刘小洪(2016a);Qz.石英;Cal.方解石;Kln.高岭石;Ab1.钠长石晶屑;Ab2.自生钠长石;Chl.绿泥石;Ttn.榍石;Py.黄铁矿;蓝色为孔/缝Fig. 7. Burial history, diagenesis and pore evolution of altered tuff reservoir in the study area冷凝成岩作用阶段(图 7①),位于岩体上部的蚀变凝灰岩段由于火山物质快速冷凝收缩形成收缩缝(图 7②),为热液流体改造提供了渗流通道;岩浆期后阶段,受热液作用影响,主要以绿泥石、沸石矿物的充填作用为主(图 7③);早期成岩阶段,火山物质中的蒙脱石及长石矿物的水解形成碱性成岩环境,生成各类沸石;随着埋藏作用的进行,有机质成熟释放出有机酸,钾长石优先与酸性孔隙流体发生反应形成铸模孔(图 7④),当Al3+和Si4+达到饱和时便沉淀出高岭石及石英,K+则进入基质参与黏土矿物的转化;随着温度的升高、黏土矿物之间的转化,长石溶解速度不断增大,钠质长石进一步被溶蚀;随着高岭石以及SiO2的沉淀,流体由酸性向碱性转变,自生钠长石沿着钠长石晶屑铸模孔孔壁生长(图 7⑤),造成二者之间的齿状接触,之后剩余孔隙被方解石进一步充填(图 3g;图 7⑥);成岩中期阶段,在地层抬升剥蚀与下降过程中,来自深部的含硅热液和含烃流体经构造缝进入储层,对先期形成矿物(尤其是方解石以及浊沸石)进一步溶蚀(图 7⑦),Ca2+与热液中的Ti、F等组分在较高温度下结合形成孔隙中广泛存在的榍石,多余的SiO2则在孔隙中沉淀出含钛自生石英(图 3c、3d;图 7⑧);随埋深进一步增加,进入晚期成岩阶段,成岩环境由氧化变为还原环境,Fe2+与热液中的S、Se组分结合,在孔隙中形成含砷黄铁矿,高岭石则在Fe2+和Mg2+比较富集的偏碱性的环境下进一步向绿泥石转化(图 7⑨).局部地区由于油气充注的保护作用使该转化进程缓慢,高岭石被保留下来.
4.3 油气勘探意义
从凝灰岩储层成岩孔隙演化来看,晚侏罗世末期的含硅热液造成了大量自生矿物的沉淀,减少了开放孔隙空间,但含硅热液作用对储层同时起到了积极的改造作用,热液作用带来的热在一定程度上加速了基质中玻璃质组分的脱玻化、黏土矿物/沸石类矿物的转化以及重结晶作用的发生,同时促进方解石、浊沸石等矿物的溶解,形成较多的次生孔隙,可部分改善储集性能.储层物性分析表明,较未蚀变凝灰岩(平均孔隙度为6.2%、平均渗透率为0.06 mD)而言,强蚀变凝灰岩储层长石晶屑残余晶内溶孔明显发育,储层孔隙度为16.6%~18.6%(平均孔隙度为17.5%)、渗透率为0.05~0.21 mD(平均渗透率为0.11 mD),属高孔‒低渗型储层;该蚀变凝灰岩储层顶部若叠加风化淋滤作用,则孔隙度最高可达20%以上.因此,在具有良好的储‒藏配置情况下,克拉美丽地区石炭系强蚀变凝灰岩储层可成为潜在的油气储集类型并具较大勘探潜力.
5. 结论
(1)克拉美丽气田DX14井区火山碎屑岩储层蚀变强烈,孔隙充填矿物主要有石英、钠长石、榍石、高岭石、绿泥石、黄铁矿、磷灰石以及方解石等,孔隙类型主要为长石(钾长石、钠长石)晶屑经热液溶蚀‒充填后残余的晶间孔隙.
(2)长石晶屑溶蚀孔中高岭石与石英的沉淀与钾长石、钠长石的有机酸溶蚀作用有关,钠长石及方解石随着流体性质由酸性向碱性的转变而沉淀,其充填作用使孔隙急剧减少.
(3)燕山中期晚侏罗世至早白垩世的构造热事件造成基质中伊利石向钾长石的转变,以及孔隙中热液榍石以及含钛石英的沉淀,含氟磷灰石、含砷黄铁矿分别为该热事件同期及后期的产物;绿泥石由早期形成高岭石在后期成岩环境发生改变时转化而来.
(4)含硅热液流体作用驱动玻璃质组分的脱玻化、黏土矿物/沸石类的转化以及重结晶作用,同时促进方解石、浊沸石等矿物的溶解并形成较多的次生孔隙,对油气的储集性改善有一定的贡献.
致谢: 感谢西南石油大学地球科学与技术学院郗爱华教授在样品采集选取中给予大力支持,成文过程中2名匿名审稿专家对本文提出诸多宝贵意见及建议,在此一表谢忱! -
图 1 准噶尔盆地克拉美丽气田构造位置
据刘小洪等(2016a)修改
Fig. 1. Structure location map of the Kelameili gas field in the Junggar basin
图 3 蚀变凝灰岩储层典型岩心及显微镜下特征
a.上部灰白‒绿色蚀变凝灰岩,下部紫红色安山质含角砾凝灰岩,DX1414井,3 630~3 643 m;b.微孔隙发育,局部见肉红色的未蚀变钾长石晶屑,DX1414井,3 631.8 m;c.长石晶屑普遍发生溶蚀‒充填现象,DX1414井,3 631.8 m;d.长石溶孔中充填石英、高岭石以及榍石,DX1414井,3 631.8 m;e.长石晶屑溶蚀残余孔发育,孔隙中充填自生钠长石、石英及榍石,DX1414井,3 631.8 m;f.长石晶屑溶孔中充填石英、钠长石、高岭石、绿泥石、黄铁矿及榍石,DX1414井,3 631.8 m;g.部分长石晶屑铸模孔被方解石充填,DX1414井,3 631.8 m;h.未蚀变的钾长石、钠长石晶屑,DX1414井,3 640 m;Qz.石英;Kln.高岭石;Or.钾长石;Ab.钠长石;Spn.榍石;Py.黄铁矿;Ap.磷灰石;Cal.方解石;P.孔隙
Fig. 3. Macro- and micro-photographs of the Carboniferous altered tuff reservoir in the study area
图 5 强蚀变岩扫描电镜、阴极发光及荧光特征
a.钠长石、石英、高岭石‒绿泥石充填钾长石次生溶孔,DX1414井,3 631.8 m,SEM;b.基质中钾长石发蓝白色光,磷灰石发黄色光,石英发蓝色光,钠长石不发光,榍石中部发灰蓝色光,边部发蓝灰色光,边缘有溶蚀现象,DX1414井,3 631.8 m,CL;c.钠长石、榍石、高岭石‒绿泥石充填钠长石次生溶孔,DX1414井,3 631.8 m,SEM;d.长石晶屑溶蚀孔中充填钠长石、石英不发荧光,榍石发弱荧光,烃类发亮黄绿色荧光,DX1414井,3 631.8 m,绿光.Qz.石英;Kln.高岭石;Or.钾长石;Ab.钠长石;Spn.榍石;Py.黄铁矿;Ap.磷灰石;Cal.方解石;P.孔隙
Fig. 5. SEM, CL and fluorescence of strong altered tuff in the study area
图 6 榍石电子探针背散射(BSE)图像及其稀土元素、年龄特征
a.榍石BSE照片;b. ΣREE-Th/U图(底图据吕沅峻等,2021);c.榍石稀土元素球粒陨石标准化图(球粒陨石元素标准化数据据Sun and McDonough, 1989);d.全岩稀土元素球粒陨石标准化图(球粒陨石元素标准化数据据Sun and McDonough, 1989);e.榍石LA-ICPMS U-Pb定年结果
Fig. 6. The electron probe backscattering (BSE) images, REE and U-Pb data of titanite
图 7 蚀变凝灰岩储层埋藏成岩及孔隙演化序列模式图
埋藏史与古地温演化图据达江(2010);包裹体测温据刘小洪(2016a);Qz.石英;Cal.方解石;Kln.高岭石;Ab1.钠长石晶屑;Ab2.自生钠长石;Chl.绿泥石;Ttn.榍石;Py.黄铁矿;蓝色为孔/缝
Fig. 7. Burial history, diagenesis and pore evolution of altered tuff reservoir in the study area
表 1 强蚀变‒弱蚀变岩主量元素(单位:%)组成
Table 1. The major element data of strong and weak altered tuffs in the study area (%)
样品编号 深度(m) 岩性 SiO2 Al2O3 Fe2O3 CaO MgO Na2O K2O Na2O+K2O Cr2O3 TiO2 MnO P2O5 SrO BaO LOI Total DX32 3 631.8 强蚀变岩 77.4 9.4 0.89 0.85 0.16 0.5 6.47 6.97 < 0.01 0.33 0.06 0.1 < 0.01 0.27 1.24 97.7 DX33 3 637.2 中等
蚀变岩71.9 12.5 0.94 0.77 0.13 3.51 4.74 8.25 < 0.01 0.44 0.05 0.16 0.01 0.16 0.78 96.1 DX34 3 640 弱蚀变岩 69.8 13.45 3.86 0.82 0.44 5.55 1.57 7.12 < 0.01 0.47 0.11 0.13 0.01 0.04 1.26 97.5 表 2 蚀变凝灰岩中黄铁矿电子探针数据分析(%)及计算晶体化学式
Table 2. The EPMA data analysis (%) and calculated crystal formula of the pyrite in altered tuff
名称 样品编号 Fe S As Au Ag Ni Cu Se Pb Zn 总和 化学式 黄铁矿 DX32-Py-1 44.16 48.49 6.299 - 0.005 - 0.422 - - 0.000 99.38 Fe(S1.5125As0.0841)1.596 6 DX32-Py-2 44.35 47.52 6.912 0.059 - - - - - 0.045 98.89 Fe(S1.4822As0.0923)1.574 5 DX32-Py-3 45.07 50.68 4.596 - - - - - - 0.000 100.35 Fe(S1.5805As0.0613)1.642 1 DX32-Py-4 44.73 49.42 5.729 - - 0.027 - - - 0.032 99.93 Fe(S1.5415As0.0613)1.618 0 DX32-Py-5 44.32 49.02 5.799 - - 0.011 - - - 0.000 99.14 Fe(S1.5290As0.0774)1.606 4 注:“-”表示低于检测限. 表 3 蚀变凝灰岩中榍石电子探针数据分析(%)及计算晶体化学式
Table 3. The EPMA data analysis (%) and calculated crystal formula of the titanite in alterated tuff
样品 DX32-Ttn-1 DX32-Ttn-2 DX32-Ttn-3 SiO2 30.711 30.57 30.774 TiO2 32.212 29.465 28.693 Al2O3 6.351 7.954 8.388 FeO* 0.157 0.03 0.153 MnO - 0.017 0.017 MgO 0.033 0.024 0.023 CaO 26.858 27.487 27.602 Na2O 0.037 0.048 0.073 K2O 0.035 0.013 0.014 F 4.53 4.73 4.27 总和 100.92 100.34 100.01 晶体化学式(基于O=5计算) Si 1.023 1.025 2 1.030 2 Ti 0.806 8 0.743 0.722 3 Al 0.249 3 0.314 4 0.330 9 Fe 0.004 4 0.000 8 0.004 3 Mn - 0.000 5 0.000 5 Mg 0.001 6 0.001 2 0.001 1 Ca 0.958 5 0.987 6 0.99 Na 0.002 4 0.003 1 0.004 7 K 0.001 4 0.000 5 0.000 6 F 0.477 2 0.501 6 0.452 注:FeO*为全铁含量,“-”表示低于检测限. 表 4 榍石矿物及全岩Th、U元素及稀土元素(单位:μg/g)分析结果表
Table 4. The analysis results of Th, U and trace and rare earth elements (μg/g)
样品号 岩性 深度(m) La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Y ΣREE LREE HREE LREE/HREE LaN/YbN δEu δCe Th U Th/U DX32-01 榍石 3 631.8 226.8 1 308.2 258.7 1 388.0 364.3 76.3 275.8 37.5 181.4 29.7 70.8 9.7 61.0 6.4 655.9 4 294.6 3 622.3 672.3 5.4 2.67 0.74 1.32 52.23 20.73 2.52 DX32-02 榍石 3 631.8 235.9 1 257.5 220.9 1 088.2 249.3 53.1 184.8 25.3 119.4 19.7 45.7 6.4 41.4 4.4 427.5 3 552.0 3 105.0 447.1 6.9 4.08 0.76 1.35 39.52 12.27 3.22 DX32-03 榍石 3 631.8 162.9 906.4 176.9 924.0 256.9 49.7 206.9 30.8 156.6 28.1 70.0 9.6 60.4 7.4 619.1 3 046.6 2 476.8 569.9 4.3 1.93 0.66 1.31 24.10 11.38 2.12 DX32-04 榍石 3 631.8 183.1 1 116.3 211.8 1 075.4 253.0 54.1 192.3 24.8 119.5 20.5 47.5 6.4 41.5 4.3 456.6 3 350.4 2 893.7 456.7 6.3 3.16 0.75 1.39 21.85 12.11 1.80 DX32-05 榍石 3 631.8 305.3 1 587.9 256.1 1 174.7 219.8 52.8 153.2 18.4 92.1 15.8 36.9 5.0 32.5 3.6 345.1 3 954.1 3 596.6 357.5 10.1 6.75 0.88 1.39 11.75 14.73 0.80 DX32-06 榍石 3 631.8 198.8 1 237.7 269.7 1 521.3 512.5 207.0 535.8 88.4 564.8 120.4 311.3 41.7 258.3 30.8 3 300.3 5 898.4 3 947.0 1 951.4 2.0 0.55 1.21 1.31 5.42 5.93 0.91 DX32-07 榍石 3 631.8 254.5 1 359.5 238.0 1 162.9 255.8 55.6 186.1 24.3 116.5 19.4 42.8 6.0 39.6 3.9 395.5 3 764.8 3 326.2 438.6 7.6 4.60 0.78 1.35 37.29 19.73 1.89 DX32-08 榍石 3 631.8 110.9 691.0 156.1 922.8 331.3 130.2 372.9 68.9 460.0 101.2 264.4 36.4 225.3 27.0 2 720.1 3 898.4 2 342.4 1 556.0 1.5 0.35 1.13 1.29 7.06 6.63 1.06 DX32-09 榍石 3 631.8 152.0 836.5 155.3 817.5 223.1 58.7 203.2 29.8 169.1 34.0 87.0 11.9 72.5 9.2 804.6 2 859.7 2 243.1 616.5 3.6 1.50 0.84 1.33 4.54 10.21 0.44 DX32-10 榍石 3 631.8 148.3 815.5 151.5 787.5 234.6 55.8 209.4 34.3 198.5 38.6 100.1 14.3 90.7 10.4 847.4 2 889.5 2 193.2 696.3 3.1 1.17 0.77 1.33 3.92 8.70 0.45 DX32-11 榍石 3 631.8 134.3 746.8 150.9 809.1 233.2 49.0 198.4 29.0 154.5 28.5 70.3 9.8 63.2 7.8 644.3 2 684.8 2 123.3 561.5 3.8 1.52 0.70 1.29 22.37 8.14 2.75 DX32-13 榍石 3 631.8 378.1 2 360.4 438.2 2 224.4 624.3 150.0 502.2 82.8 476.4 87.1 205.2 28.4 171.3 16.3 1 782.9 7 745.1 6 175.3 1 569.8 3.9 1.58 0.82 1.42 9.20 44.09 0.21 DX32-14 榍石 3 631.8 342.4 2 019.0 358.7 1 800.1 455.9 113.5 366.2 52.2 276.7 49.8 118.6 16.0 99.3 10.3 1 089.0 6 078.7 5 089.5 989.2 5.1 2.47 0.85 1.41 33.94 36.54 0.93 DX32-15 榍石 3 631.8 352.6 2 231.0 410.6 2 098.5 522.8 161.7 443.3 66.9 377.1 72.2 172.5 23.9 145.2 16.0 1 676.4 7 094.0 5 777.1 1 317.0 4.4 1.74 1.03 1.44 30.13 37.82 0.80 DX32-16 榍石 3 631.8 266.4 1 836.1 365.7 1 874.9 485.8 112.9 388.4 53.8 275.7 49.8 115.2 15.7 97.7 10.6 1 141.6 5 948.7 4 941.8 1 007.0 4.9 1.96 0.79 1.44 38.17 32.42 1.18 DX32-17 榍石 3 631.8 203.6 1 101.5 197.0 987.6 226.7 49.0 162.6 21.7 102.3 17.4 40.2 5.7 35.7 3.9 377.8 3 154.7 2 765.4 389.3 7.1 4.09 0.78 1.35 26.13 10.58 2.47 DX32-18 榍石 3 631.8 181.1 1 146.0 244.5 1 332.0 395.7 164.2 395.4 65.5 410.8 87.7 226.3 30.6 188.3 22.4 2 414.1 4 890.5 3 463.5 1 427.1 2.4 0.69 1.27 1.34 11.95 10.48 1.14 DX32-19 榍石 3 631.8 346.8 1 788.7 267.8 1 175.2 202.7 52.8 146.8 17.4 83.0 14.4 34.3 4.7 30.9 3.6 324.0 4 168.9 3 833.9 335.0 11.4 8.06 0.94 1.44 12.77 15.59 0.82 DX32-20 榍石 3 631.8 324.7 1 807.4 295.2 1 375.2 269.3 61.8 192.7 23.3 111.0 18.9 42.7 5.8 36.8 3.8 398.0 4 568.7 4 133.7 435.0 9.5 6.33 0.83 1.43 21.78 20.79 1.05 DX32 蚀变岩 3 631.8 13.10 25.70 3.12 13.80 3.13 1.27 3.08 0.49 2.93 0.63 1.96 0.32 1.95 0.32 17.70 71.80 60.12 11.68 5.15 4.82 1.25 0.99 4.31 1.33 3.24 DX33 中等蚀变岩 3 637.2 12.90 35.00 4.45 19.30 4.17 1.22 4.25 0.69 4.04 0.86 2.62 0.43 2.55 0.42 25.70 92.90 77.04 15.86 4.86 3.63 0.89 1.13 4.87 1.67 2.92 DX34 弱蚀变岩 3 640 12.60 34.80 4.24 18.70 4.17 1.03 4.66 0.73 4.52 0.98 3.06 0.50 3.09 0.51 30.20 93.59 75.54 18.05 4.19 2.92 0.71 1.17 5.16 1.76 2.93 -
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